[发明专利]两步干式UO2生产方法

说明书

本申请要求于2006年7月25日提交的美国临时申请60/833,232的优先权，这里通过引用将其并入本文。

技术领域

本发明涉及用作核燃料的铀氧化物粉末的制造方法，更具体地，涉及用于生产铀氧化物粉末的两步干式方法，该方法无需进行湿式处理并且产生稳定的芯块(pellet)。

背景技术

主要通过利用UF₆形式的浓缩铀和贫化铀(即，浓缩或贫化铀235同位素)进料来制备商用的核燃料。通过选定的方法将浓缩的UF₆转变成UO₂，以便提供制备核燃料芯块所需的陶瓷可烧结性。

尽管将UF₆转变成铀氧化物的过程是已知的，但目前可用的过程对于将UF₆转变成UO₂不是特别有效或经济的。更具体地，已开发用于铀燃料的UF₆转变以制备具有非常受控陶瓷性能的UO₂，因此对于处理铀并不是最佳的。此外，由于需要控制它们的陶瓷性能并且由于热力学限制，已知的商用转变方法要么是具有多个处理阶段的复杂的水基方法，要么是单一阶段的干式方法。两者均难以操作。

许多美国专利已经公开了将UF₆转变成铀氧化物的直接方法。例如，参见美国专利No.4,830,841和其中所列举的美国专利，这些专利描述了在炉、回转窑、流化床等中将UF₆转变成二氧化铀的过程。例如，美国专利No.4,830,841针对于由UF₆制备UO₂的方法：使UF₆与蒸汽反应产生亚微米的氟化铀酰粉末，在约580℃至约700℃温度下使用蒸汽、氢和惰性气体的混合物使铀氧化物材料的床层流化，并将亚微米氟化铀酰粉末引入铀氧化物材料的流化床中使得氟化铀酰粉末团聚、致密化、流化、脱氟和还原成含氟化物的铀氧化物材料，将该材料从流化床中移出然后在升高的温度下与氢和蒸汽接触以获得基本上不含氟化物的UO₂。由这种方法生产的UO₂产品往往活性非常低，并且需要强烈的研磨步骤以产生适度活性的粉末。此外，UO₂F₂向UO₃/U₃O₈的转变通常并不完全，导致最终UO₂粉末中的不可接受的污染。这可能是由于初始相中大颗粒的生长和不适当的停留时间，这不能完成氟化物去除反应。

其它美国专利公开了生产核反应堆燃料的单步骤方法，例如美国专利No.4,397,824和美国专利No.5,875,385。在美国专利No.5,752,158中公开了生产固体铀氧化物粉末的典型的单步骤方法，该专利描述了如下单步骤MDR方法：通过使两种气态反应物流相互接触由UF₆产生固体铀氧化物粉末和气态HF，一种反应物流包含UF₆且可选混有以O₂形式的氧，而第二反应物流包含以H₂或含氢化合物形式的氢与以含氧化合物形式的氧的混合物。气态反应物流在一定温度和组成下相互接触，使得通过火焰反应快速将UF₆转变为可容易分离的固体铀氧化物和气态HF产物。在美国专利No.4,112,005中公开另一种单步骤方法，该方法描述了在容器的第一区域中使UF₆与蒸汽反应，在其中获得UO₂F₂，然后将该UO₂F₂在容器的第二区域中进行还原以获得UO₂。获得的UO₂F₂在容器第二区域的第一区中与氢气和蒸汽的混合物接触，在所述容器第二区域的第二区中使具有U₃O₈和UO₂之间的中间组成的氧化物与氢气接触。这些方法的问题是低的进料速度，因为需要生产能制成致密UO₂芯块的可接受的陶瓷等级UO₂粉末。