[发明专利]一种B位掺杂Sn、Fe的BaCoO3基的钙钛矿型陶瓷透氧膜材料无效
申请号: | 200810105567.X | 申请日: | 2008-04-30 |
公开(公告)号: | CN101269954A | 公开(公告)日: | 2008-09-24 |
发明(设计)人: | 赵海雷;程云飞;丁伟中;高峰;王冶峰;张翼 | 申请(专利权)人: | 北京科技大学 |
主分类号: | C04B35/32 | 分类号: | C04B35/32;C01B13/02;B01D71/02 |
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地址: | 100083*** | 国省代码: | 北京;11 |
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摘要: | |||
搜索关键词: | 一种 掺杂 sn fe bacoo sub 钙钛矿型 陶瓷 透氧膜 材料 | ||
技术领域
本发明涉及一种无机透氧膜材料,具体涉及一种B位掺杂Sn的BaCoO3基的钙钛矿型陶瓷透氧膜材料。
背景技术
透氧膜是一类在高温,特别是在温度大于700℃条件下,具有氧离子导电性和电子导电性的混合导体材料。由于具有高的氧离子和电子的混合导电能力,此类材料不需要外加电路就可以完成氧的传输过程。将透氧膜材料应用于甲烷部分氧化反应的膜反应器中,膜材料一端的空气或其他含氧气体中的氧在氧浓度梯度的作用下以晶格振动的方式传导到膜材料的另一端后与甲烷反应生成合成气。将混合导体透氧膜为关键器件的膜反应器应用于甲烷部分氧化,使纯氧的制备与甲烷部分氧化结合在一个过程中来生成合成气,避免了投资昂贵的制氧工厂,将大大降低生产成本。与传统的生产工艺相比,具有生产工艺简单、投资少、成本低等优势。开发同时具有足够透氧量和在苛刻环境下(如大氧浓度梯度)的相结构稳定性的透氧膜材料是膜反应器应用于甲烷部分氧化反应的关键。
钙钛矿结构是混合导体透氧膜材料中最为理想的一种结构形式,许多具有优良性能的透氧膜材料都为钙钛矿或类钙钛矿结构。在钙钛矿型的透氧膜材料中,掺杂元素的种类和浓度对透氧膜材料的透氧量和稳定性有非常重要的影响。Teraoka(Teraoka Y,Zhang H M,Furukawa S,Yamazoe N.Oxygen permeation through perovskite-type oxides.Chem.Lett.,1985,11:1743-1746.和Teraoka Y,Zhang H M,Okamoto K,Yamazoe N.Mixedionic-electronic conductivity of La1-xSrxCo1-yFeyO3-δperovskite-type oxides[J].Mater.Res.Bull.,1988,23(1),:51-58.)最早对La1-xSrxCo1-yFeyO3-δ透氧膜材料体系进行了研究,并测定了其电导率和透氧量。发现La1-xSrxCo1-yFeyO3-δ的透氧量随着Co和Sr含量的增加而增加,透氧量主要由材料内部的氧空位浓度所决定。随后,他又研究了以LnCoO3为母体的钙钛矿复合氧化物,当A位和B位掺杂不同的金属元素时透氧量的变化情况,发现对于在A位掺杂的La0.6A0.4Co0.8Fe0.2O3-δ材料,其透氧量大小的顺序为Ba>Ca>Sr>Na,对于B位掺杂的La0.6Sr0.4Fe0.2B0.8O3-δ材料,其透氧量大小的顺序为Cu>Ni>Co>Fe>Cr>Mn,其中SrCo0.8Fe0.2O3-δ具有最高的透氧量(>10-6mol/cm2·s)。但是,SrCo0.8Fe0.2O3-δ的相结构稳定性较差,当温度低于1073K、氧分压小于0.1atm时,SrCo0.8Fe0.2O3-δ材料中出现了氧空位浓度有序排列的正交结构的Brownmillerite相Sr2Co1.6Fe0.4O5(McIntosh S,Vente J F,Haije W G,Blank D H A,Bouwmeester H J M.Phase stability and oxygen non-stoichiometry ofSrCo0.8Fe0.2O3-δmeasured by in situ neutron diffraction.Solid State Ionics,2006,177:833-842)。
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