[发明专利]一种微波碳热还原降温催化煅烧制备AlN粉末的方法

说明书

技术领域

本发明涉及氮化铝粉体的降温催化煅烧制备方法，特别是指一种微波碳热还原降温低温催化煅烧制备AlN粉末的方法。

背景技术

AlN是一种具有六方纤锌矿结构的共价化合物，密度为3.26g/cm³，在常压下分解温度为2480℃。作为高性能陶瓷，氮化铝陶瓷具有高的热导率、高的机械强度、低的热膨胀系数、低的介电常数和介电损耗、无毒、绝缘等一系列优良特性，故被视为新一代理想的半导体散热基片和电子器件封装材料，广泛应用于电子工业中并日益受到重视。

要获得性能优良的AlN陶瓷，首要条件是制备性能优良的AlN粉末。制备AlN粉末的方法很多，研究最多的有下列5种：铝粉直接氮化法、氧化铝碳热还原法、高温自蔓延法、等离子合成法和气溶胶法。其中，高温自蔓延法反应难以控制，等离子合成法设备复杂，气溶胶法产率低，铝粉直接氮化法和氧化铝碳热还原法设备简单、工艺成熟、粉末质量较好，已用于工业化生产氮化铝粉末。目前国际上供应的氮化铝粉末，70％用氧化铝碳热还原法生产，已成为最主要的工业化生产方法。因为这种方法不仅具有原料来源广、成本低(可以用比Al₂O₃成本更低的铝土矿作原料)、工艺过程简单等优点，而且合成的粉末在纯度、粒度、稳定性和烧结性能等方面占较大的优势。但是，这种方法也存在一些不足，比如反应温度高(通常高于1600℃)、合成时间长(通常大于3h)等缺点。所以一直以来，如何降低碳热还原法的反应温度、缩短合成时间成为优化碳热还原反应的重点。

专利CN 1631772A公开了一种无硬团聚、反应温度较低的碳热还原法制备氮化铝粉末的方法，其合成温度为1500℃，合成时间为6h。专利CN 1435371A公开了一种低温碳热还原法制备氮化铝粉末的方法，其合成温度是1400-1500℃之间，合成时间为3h。

“氮化工艺对微波碳热还原法合成AlN粉末的影响”的文章(硅酸盐通报，2006，25(4)：36-40)提供了一种AlN粉末的制备方法，其方法为氧化铝碳热还原法，以粒度细小的高纯γ-Al₂O₃和高纯碳黑为原料，加入反应助剂CaCO₃，湿磨制得前驱物，然后利用微波设备在合成温度为1420℃，合成时间为2h的条件下获得了完全氮化的AlN粉末。该工艺原料成本较高，合成温度较高，时间较长。

发明内容

本发明的目的在于克服现有技术之不足而提供一种工艺方法简单、操作方便、合成温度低、工艺流程短，成本较低，环境友好的微波碳热还原降温低温催化煅烧制备AlN粉末的方法。

本发明---一种微波碳热还原降温低温催化煅烧制备AlN粉末的方法，包括下述步骤：

(1)将工业级氢氧化铝与氯化铵混合，氯化铵为氢氧化铝质量的3-15％，湿磨，沸腾洗涤至少3次，抽滤并烘干，得到氯化铵与氢氧化铝的混合物；

(2)将步骤(1)所得产物与乙炔黑按质量比为1.3-4.3的比例混合配料，添加铝粉，铝粉加入量为氯化铵与氢氧化铝的混合物和乙炔黑混合质量的2-20％，湿磨、干燥，得到了粒度细小、碳铝混合均匀的前驱体粉末；

(3)将步骤(2)所得前驱体放入高温烧结炉中，通入氮气，按15-35℃/min的速度升温至1200-1500℃，保温时间为0.5-2.5h，进行微波碳热还原氮化反应；

(4)将步骤(3)所得还原氮化反应产物在干燥空气中升温至600-700℃的温度范围内煅烧1-6h，得到了氮化铝粉末。

本发明---一种微波碳热还原降温低温催化煅烧制备AlN粉末的方法，包括下述步骤：

(1)将工业级氢氧化铝与氯化铵混合，氯化铵为氢氧化铝质量的6-12％，湿磨，沸腾洗涤至少3次，抽滤并烘干，得到氯化铵与氢氧化铝的混合物；

(2)将步骤(1)所得产物与乙炔黑按质量比为2.0-3.6的比例混合配料，添加铝粉，铝粉加入量为氯化铵与氢氧化铝的混合物和乙炔黑混合质量的7-15％，湿磨、干燥，得到了粒度细小、碳铝混合均匀的前驱体粉末；

(3)将步骤(2)所得前驱体放入高温烧结炉中，通入氮气，按20-30℃/min的速度升温至1300-1400℃，保温时间为1.0-2.0h，进行微波碳热还原氮化反应；

(4)将步骤(3)所得还原氮化反应产物在干燥空气中升温至600-700℃的温度范围内煅烧2.5-4.5h，得到了氮化铝粉末。