[发明专利]一种碲化铅基块体热电材料的制备方法

权利要求书

1.一种碲化铅基热电材料的制备方法，其特征在于：

以银的可溶性盐、铅的可溶性盐、含锑的化合物、含碲的化合物及硒粉为原料，采用水热法结合真空熔融的工艺制备了Ag、Sb和Se掺杂的PbTe热电材料；所述的碲化铅基热电材料是指Ag_1-xPb_n-2SbTe_n-ySe_y，其中n≥12，0≤x＜1，0≤y≤0.1n；所述银的可溶性盐包括硝酸盐、醋酸盐；铅的可溶性盐包括硝酸盐、醋酸盐、氯化物；含锑的化合物包括硝酸锑、氯化锑、氧化锑；含碲的化合物包括亚碲酸盐、二氧化碲、碲化钾。

2.如权利要求1所述的制备方法，其特征在于：包括以下步骤：

(1)、向盛有去离子水的烧杯中依次加入银的可溶性盐、铅的可溶性盐、含锑的化合物、含碲的化合物及硒粉，不断搅拌至所加原料充分混合，然后向混合物中加入氢氧化钾并不断搅拌，再向混合液中加入还原剂；

(2)、将上述混合液转移至反应容器内并密封，加热至150-200℃保温20-40小时后冷却至室温；

(3)、将产物离心洗涤后进行真空干燥处理，即可得到纳米级银和锑掺杂的碲化铅粉末；

(4)、将盛有上述粉末的石墨坩锅置于一端封闭的石英玻璃管内，持续抽真空封焊石英玻璃管，将石墨坩锅密封于石英玻璃管内；

(5)、将密封好的石英玻璃管置于电阻炉中，加热至900-1000℃并保温，缓慢降温至450℃并保温，之后自然冷却至室温即可获得致密的块体材料。

3.如权利要求2所述的制备方法，其特征在于：所述的还原剂为碱金属的硼氢化物或联胺。

4.如权利要求2所述的制备方法，其特征在于：所用的反应容器为内衬为聚四氟乙烯的高压反应釜。

5.如权利要求2所述的制备方法，其特征在于：所述的步骤(3)是将反应所得产物离心分离，并依次用去离子水、无水乙醇多次洗涤至中性。

6.如权利要求2所述的制备方法，其特征在于：所述的真空干燥处理条件为真空度为133Pa，温度为70℃，时间8～10小时。

7.如权利要求2所述的制备方法，其特征在于：所用石墨坩锅内壁均匀涂覆氮化硼微粉。

8.如权利要求2所述的制备方法，其特征在于：粉末抽真空密封前用氩气换洗，并抽至真空度不低于6.7×10^-3Pa后密封石英玻璃管；其中石英玻璃管的封焊是用氢氧焰或乙炔焰。