[发明专利]R-T-B系合金和R-T-B系合金的制造方法、R-T-B系稀土类永久磁铁用微粉、R-T-B系稀土类永久磁铁

说明书

技术领域

本发明涉及R-T-B系合金和R-T-B系合金的制造方法、R-T-B系稀土类永久磁铁用微粉、R-T-B系稀土类永久磁铁，特别是，涉及能得到磁化的均匀性优异的R-T-B系稀土类永久磁铁的R-T-B系合金和R-T-B系稀土类永久磁铁用微粉。

背景技术

近年来，在强烈要求节省能源的背景下，对使用稀土类磁铁的电动机的需求正在加强。电动机用途的稀土类磁铁，为了提高耐热性，使用Dy、Tb这样的重稀土元素。然而，为了节约资源，要求削减添加到稀土类磁铁中的重稀土元素。另外，当添加重稀土元素时，烧结磁铁的剩磁降低，稀土类磁铁自身的能量减少。因此，为了获得具有高能量的稀土类磁铁，要求以尽量少量的重稀土元素获得尽可能高的矫顽力(Coercivity)。

R-T-B系磁铁合金中，R主要是将Nd的一部分用Pr、Dy、Tb等其他稀土元素替换而成的，是包含Y的稀土元素中的至少1种。T是将Fe的一部分用Co、Ni等其他过渡金属替换而成的。B是硼，其一部分能够用C或N替换。由于主要成分为Nd、Fe、B，因而统称为Nd-Fe-B系磁铁，或者R-T-B系磁铁。作为添加元素，可以添加Cu、Al、Ti、V、Cr、Ga、Mn、Nb、Ta、Mo、W、Ca、Sn、Zr、Hf等中的一种或组合多种进行添加。

R-T-B系合金以有助于磁化作用的强磁性相即R₂T₁₄B相作为主相，主相中共存有非磁性且稀土元素浓缩而成的低熔点的富R相。R-T-B系合金为活性金属，因而通常在真空或惰性气体中进行熔解、铸造。另外，在将铸造出的R-T-B系合金块通过粉末冶金法制成烧结磁铁时，将合金块粉碎成5μm(利用激光衍射式粒度分布测定计测定)左右，制成合金粉末后，在磁场中进行挤压成形，使其在易磁化轴方向取向，在真空或者惰性气氛中，用烧结炉在约1000～1100℃下进行烧结。然后，通常是，根据需要进行热处理、机械加工，进一步为了提高耐腐蚀性，实施镀敷，得到烧结磁铁。

R-T-B系烧结磁铁中，富R相起到以下重要作用。

1)熔点低、烧结时成为液相、磁铁的高密度化，因此有助于提高磁化。

2)没有粒界的凹凸、减少逆磁畴的成核位点，提高矫顽力。

3)将主相磁性绝缘，使矫顽力增加。

因此，当成形的磁铁中的富R相的分散状态变差时，会导致局部的烧结不良、磁性的降低。因此，重要的是在成形的磁铁中均匀分散富R相。磁铁中的富R相的分布对作为原料的R-T-B系合金的组织造成很大影响。

另外，作为在R-T-B系合金的铸造中产生的问题，例如有在铸造出的合金中生成α-Fe。α-Fe会导致粉碎合金时的粉碎效率变差。

另外，在烧结后的磁铁中残留α-Fe时，会带来磁铁的磁特性的降低。因此，现有的R-T-B系合金中，根据需要在高温下进行长时间的均质化处理，进行α-Fe的消去。

为了解决R-T-B系合金中生成α-Fe的问题，作为以更快速的冷却速度铸造合金块的方法，开发了速凝铸带法(strip cast，简称SC法。)，并被实用化。SC法是通过使熔融金属在内部被水冷的铜辊上流过，铸造0.1～1mm左右的薄片，从而使合金快速凝固的技术。通过使用SC法，能够抑制α-Fe的析出。另外，通过使用SC法，合金的结晶组织被微细化，因而能够生成具有富R相微细分散的组织的合金。

由此可知，用SC法铸造的合金的内部的富R相微细分散，因而粉碎、烧结后的磁铁中的富R相的分散性变得良好，成为磁特性优异的磁铁(例如，参照专利文献1和专利文献2)。

另外，通过SC法铸造出的合金薄片的组织的均质性也优异。组织的均质性能够以结晶粒径、富R相的分散状态进行比较。通过SC法制作的合金薄片中，在合金薄片的铸造用辊侧(以下，称为铸模面侧)有时也会会产生激冷晶体，但通过整体上快速凝固能够获得适度微细且均匀的组织。

如上所述，通过SC法铸造出的R-T-B系合金由于富R相微细分散，还能够抑制α-Fe的生成，因而具有用于制作烧结磁铁的优异的组织。然而，随着磁铁的特性提高，越发要求高度控制原料合金的组织、特别是富R相的存在状态。

本发明人等首先对于铸造出的R-T-B系合金的组织与氢破碎、微粉碎时的情况的关系进行研究，结果发现，为了均匀控制烧结磁铁用的合金粉末的粒度，重要的是控制富R相的分散状态。