[发明专利]纳米石墨片、碳纳米管和过渡金属氧化物复合材料及制法

权利要求书

1.一种纳米石墨片、碳纳米管和过渡金属氧化物复合材料，其特征是由纳 米石墨片、生长在纳米石墨片表面的碳纳米管和过渡金属氧化物组成，所述纳 米石墨片的厚度小于50nm，所述碳纳米管的直径为2～60nm，所述过渡金属氧 化物为铁、钴、镍中的一种或两种以上的任意比例混合的氧化物，过渡金属氧 化物的粒径大小为2～100nm，包括纳米石墨片和碳纳米管中的碳与金属氧化物 的重量比为1∶0.1～10。

2.一种纳米石墨片、碳纳米管和过渡金属氧化物复合材料的制法，其特征 是：

(1)催化剂复合粉体的制备

将浓度为0.1～10mg/mL的氧化石墨溶液超声分散0.5～5h制备氧化石墨烯 分散液，然后按过渡金属的可溶性盐与氧化石墨重量比为0.1～100∶1将浓度为 0.1～5mol/L的过渡金属盐溶液加入氧化石墨烯分散液中，搅拌0.5～10h，然后 将沉淀剂按其与过渡金属可溶性盐的摩尔比为1～20∶1配成浓度为0.1～5mol/L 的溶液，并将其以1～10mL/min的速率加入到上述溶有过渡金属可溶性盐的氧 化石墨烯分散液中，剧烈搅拌下在0～100℃反应0.5～10h，经抽滤、充分洗涤、 干燥后即制得催化剂复合粉体；

(2)将步骤(1)制备的催化剂复合粉体于氮气或氩气氛下以5～50℃/min 的速率升温至500～800℃，然后通入流速为10～500mL/min的氢气还原0.1～30

min，然后以30～1000mL/min的流速通入碳源气体反应0.2～3h，在纳米石墨片 表面气相沉积碳纳米管，然后在氮气或氩气氛下将反应降至室温，取出复合粉 体；

(3)将步骤(2)所述的复合粉体于空气中300～500℃煅烧0.5～5h即得纳 米石墨片、碳纳米管和过渡金属氧化物复合材料。

3.根据权利要求2所述的纳米石墨片、碳纳米管和过渡金属氧化物复合材 料的制法，其特征是：所述的过渡金属为铁、钴、镍中的任意一种或两种以上 的任意组合。

4.根据权利要求2或3所述的纳米石墨片、碳纳米管和过渡金属氧化物复 合材料的制法，其特征是：所述的沉淀剂为氨水、氢氧化钠、氢氧化钾、碳酸 钠、碳酸氢钠中的任意一种。

5.根据权利要求2或3所述的纳米石墨片、碳纳米管和过渡金属氧化物复 合材料的制法，其特征是：所述的过渡金属可溶性盐为硝酸盐、醋酸盐、硫酸 盐、氯化物中的任意一种。

6.根据权利要求4所述的纳米石墨片、碳纳米管和过渡金属氧化物复合材 料的制法，其特征是：所述的过渡金属可溶性盐为硝酸盐、醋酸盐、硫酸盐、 氯化物中的任意一种。

7.根据权利要求2或3所述的纳米石墨片、碳纳米管和过渡金属氧化物复 合材料的制法，其特征是：所述的碳源气体为一氧化碳、甲烷、乙炔、乙烯中 的任意一种。

8.根据权利要求4所述的纳米石墨片、碳纳米管和过渡金属氧化物复合材 料的制法，其特征是：所述的碳源气体为一氧化碳、甲烷、乙炔、乙烯中的任 意一种。

9.根据权利要求5所述的纳米石墨片、碳纳米管和过渡金属氧化物复合材 料的制法，其特征是：所述的碳源气体为一氧化碳、甲烷、乙炔、乙烯中的任 意一种。

10.根据权利要求6所述的纳米石墨片、碳纳米管和过渡金属氧化物复合 材料的制法，其特征是：所述的碳源气体为一氧化碳、甲烷、乙炔、乙烯中的 任意一种。