[发明专利]用于富氢条件下CO低温氧化的金铜双金属催化剂及制法有效
申请号: | 200910175309.3 | 申请日: | 2009-12-07 |
公开(公告)号: | CN101733129A | 公开(公告)日: | 2010-06-16 |
发明(设计)人: | 王建国;吴志伟;朱华青;秦张峰 | 申请(专利权)人: | 中国科学院山西煤炭化学研究所 |
主分类号: | B01J23/89 | 分类号: | B01J23/89;C01B31/20;B01D53/62 |
代理公司: | 山西五维专利事务所(有限公司) 14105 | 代理人: | 李毅 |
地址: | 030001*** | 国省代码: | 山西;14 |
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摘要: | |||
搜索关键词: | 用于 条件下 co 低温 氧化 双金属 催化剂 制法 | ||
技术领域
本发明属于一种用于富氢条件下CO低温氧化的金铜双金属催化剂及制备方法。
背景技术
质子交换膜燃料电池PEMFC(proton exchange membrane fuelcell)具有如下优点:其发电过程不涉及氢氧燃烧,因而不受卡诺循环的限制,能量转换率高;发电时不产生污染,发电单元模块化,可靠性高,组装和维修都很方便,工作时也没有噪音。所以,PEMFC是一种清洁、高效的绿色环保电源,非常适合作为下一代汽车的动力电源。
目前PEMFC亟需解决的问题是甲醇重整气中0.5-1%的CO的消除问题,因为燃料电池Pt电极对CO最大忍耐度不超过100ppm。所以CO浓度要事先消除到小于100ppm。到目前为止,CO选择性氧化被证明是最有效的最简便的方法。
富氢条件下CO选择氧化已经有40多年的历史了。到目前为止主要分为两大类:一类是以Pt、Pd、Ru、Rh、Au为代表的贵金属催化剂,贵金属催化剂虽然具有反应温度低等优点,但是由于其储量少、价格高、催化剂的选择性低等缺点,这限制了它的进一步应用。非贵金属如Cu、Mn、Co、Ni、Fe等单组份氧化物或复合氧化物,特别是CuO-CeO2催化剂在活性和选择性方面都表现出较Au/α-Fe2O3和Pt/Al2O3两类催化剂更为优越的催化性能和经济性。但是非贵金属亦有其反应温度较高、对水和二氧化碳不稳定的缺点。
发明内容
本发明的目的是提供一种反应温度低,催化活性高,稳定性好的用于富氢条件下CO低温氧化的金铜双金属催化剂及其制备方法。
本发明的催化剂是由CeO2氧化物载体和活性组分Au-Cu组成,活性组分中Au的负载量为0.1-0.5wt%,Cu的负载量为1-4wt%,余量为载体。
本发明的制备方法是用溶胶凝胶法制备纳米氧化物载体CeO2,然后将活性组分用沉积-沉淀法将其浸渍到载体上。
本发明催化剂的制备方法如下:
1)将硝酸铈溶于于去离子水中,搅拌均匀,逐滴加入氨水溶液中,滴加完毕后,沉淀上清液的pH值范围须维持在9-14范围内,室温条件下静置20-24h;
2)用去离子水将沉淀抽滤、洗涤4-6次,再用无水乙醇交换洗涤3-4次,110-120℃干燥12-20h,空气气氛中以升温速率为2-10℃/min升温到400-600℃焙烧4-6h,得到CeO2载体;
3)将二氧化铈载体溶解到水中,搅拌均匀,在向其中加入沉淀剂使其pH控制在12-14范围内,搅拌0.5-1h。
4)将硝酸铜溶解于水中,向其内按催化剂比例加入氯金酸溶液,搅拌均匀。
5)将4)中配好的溶液在不断搅拌下逐滴加入到3)中,滴加完毕后,pH值范围须维持在9-12范围内继续搅拌1-2h,将沉淀抽滤洗涤,110℃干燥12-20h,空气气氛中200-400℃焙烧3-5h。
如上所述的沉淀剂为NaOH或Na2CO3.
本发明的催化剂特别适用于燃料电池车氢源系统中的一氧化碳消除,亦适用于低温有氧条件下的CO有害气体的脱除。
本发明与已有技术相比具有以下实质性特点:
1)将Au-Cu双金属为活性组分的催化体系应用于富氢气氛中的CO脱除,尚属首次。
2)制备的催化剂有很高的活性和选择性,实现富氢条件下的CO完全消除最低温度为60℃,而相应的选择性为62.8%。
3)制备的催化剂拥有较宽的反应温度窗口,催化剂可以在60-140℃实现CO的完全消除。
4)催化剂较CuO/CeO2催化剂具有更低的反应温度、高的催化活性。
具体实施方式
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