[发明专利]使用氢气控制NOx排放的催化方法

说明书

关于联邦资助研发的声明

本发明的研发部分地受到美国能源部资助的合同号DE-FC26-05NT42644支持。因此，美国政府能在本发明中享有一定权利。

发明领域

本发明涉及一种通过使用氢气作为还原剂的选择性催化还原(SCR)还原燃烧废气中氮氧化物(NO_x)的催化方法。本发明还涉及发电领域，更具体地涉及在含氢燃料燃烧发电过程中产生的NO_x排放物的控制，和特别涉及来自煤气化厂中燃气轮机发电站的废气的催化处理。然而，本发明还可用在其它来源如硝酸制造中产生的排放物的NO_X消除中、内燃机中等等。

发明背景

减少化石燃料发电厂的CO₂排放是在全球规模上保护环境的重要努力。基于整体气化联合循环装置(integrated gasification combined cycleplant)(IGCC)技术使得能够利用富氢的燃料用燃气轮机发电并具有极其有限数量的CO₂。含氢燃料的燃烧要求用在大多数情况下包含氮的气体稀释。因此，含氢燃料燃烧的副产物为显著量的NO_x，除了燃气轮机中的低NOx燃烧器外，其还可通过使用选择性催化还原系统来还原。

由于IGCC装置中产生和使用的燃料包含氢气(H₂)，因此它还能通过引入燃料源中的少量H₂到SCR内为SCR过程中的还原剂提供氢气。使用氢气作为NO_x还原剂允许消除作为SCR系统中还原剂的氨，并因此防止了排放泄漏的氨气到周围空气中，这是目前氨法SCR技术的固有问题。

本领域技术人员知道，在贫O₂条件下，尤其当水和硫化合物的数量分别被限制到小于5vol％和小于5ppm时，H₂-SCR是有效的技术。使用H₂还原NO_x具有产生同时包括N₂和N₂O的反应产物的潜力。显然，对N₂形成具有高选择性的催化剂是优选的。本领域技术人员知道，Pt基H₂-SCR催化剂对N₂形成的选择性相对低，并产生不合需要的副产物如N₂O和NH₃。

最近，针对提高氧化条件下NO_x脱除和N₂选择性方面的H₂-SCR效率作出了大量努力(US专利7,105,137)。当在包含5vol％O₂、5vol％H₂O和最高25ppm SO₂的反应混合物中操作时，研发的Pt基催化剂能持续24小时。M.Machida等，Applied Catalysis B：Environmental 35(2001)107，表明：Pt基H₂-SCR可在工艺流中不存在H₂O和SO₂时在氧化条件(10vol％O₂)下对N₂有高的选择性。而且针对具有相对低O₂、H₂O和SO₂浓度或高的O₂、H₂O或SO₂中仅一种的浓度的气体混合物(其与IGCC装置含H₂燃料燃烧得到的燃气轮机废气混合物相反)，证实了H₂-SCR有效减少NO_x排放的能力。