[发明专利]UZM-35硅铝酸盐沸石、制备方法和使用UZM-35的方法有效
申请号: | 200980138393.X | 申请日: | 2009-09-16 |
公开(公告)号: | CN102171146A | 公开(公告)日: | 2011-08-31 |
发明(设计)人: | J·G·莫斯科索;D-Y·詹 | 申请(专利权)人: | 环球油品公司 |
主分类号: | C01B39/46 | 分类号: | C01B39/46;C01B39/04;B01J29/06 |
代理公司: | 北京市中咨律师事务所 11247 | 代理人: | 林柏楠;彭飞 |
地址: | 美国伊*** | 国省代码: | 美国;US |
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摘要: | |||
搜索关键词: | uzm 35 硅铝酸盐沸石 制备 方法 使用 | ||
1.微孔结晶沸石,其具有至少AlO2和SiO2四面体单元的三维骨架,且在合成后但未经进一步处理和无水基础上具有由下述经验式所示的经验组成:
Mm+RrAl1-xExSiyOz
其中M是钾和钠可交换阳离子的组合,“m”是M与(Al+E)的摩尔比并且为0.05至3,R是带单电荷的二甲基二丙铵阳离子,“r”是R与(Al+E)的摩尔比并具有0.25至2.0的值,E是选自镓、铁、硼及其混合物的元素,“x”是E的摩尔分数并具有0至1.0的值,“y”是Si与(Al+E)的摩尔比并且为大于2至12,且“z”是O与(Al+E)的摩尔比并具有由下述公式确定的值:
z=(m+r+3+4·y)/2
且所述沸石的特征在于其具有至少具有表A中所列的d-间距和强度的x射线衍射图:
表A
并且在高达至少400℃的温度仍然是热稳定的。
2.根据权利要求1的沸石,其中“x”为0。
3.制备微孔结晶沸石的方法,该沸石具有至少AlO2和SiO2四面体单元的三维骨架,且在合成后但未经进一步处理和无水基础上具有由下述经验式所示的经验组成:
Mm+RrAl1-xExSiyOz
其中M是钾和钠可交换阳离子的组合,“m”是M与(Al+E)的摩尔比并且为0.05至3,R是带单电荷的二甲基二丙铵阳离子,“r”是R与(Al+E)的摩尔比并具有0.25至2.0的值,E是选自镓、铁、硼及其混合物的元素,“x”是E的摩尔分数并具有0至1.0的值,“y”是Si与(Al+E)的摩尔比并且为大于2至12,且“z”是O与(Al+E)的摩尔比并具有由下述公式确定的值:
z=(m+r+3+4·y)/2
且所述沸石的特征在于其具有至少具有表A中所列的d-间距和强度的x射线衍射图:
表A
并且在高达至少400℃的温度仍然是热稳定的;
所述方法包括形成含有M、R、Al、Si和任选地E的反应性源的反应混合物,并将该反应混合物在150至200℃的温度加热达足以形成沸石的时间,该反应混合物具有以下述氧化物摩尔比表示的组成:
aM2O:bR2/pO:1-cAl2O3:cE2O3:dSiO2:eH2O
其中“a”具有0.05至1.25的值,“b”具有1.5至40的值,“c”具有0至1.0的值,“d”具有4至40的值,“e”具有25至4000的值。
4.根据权利要求3的方法,其中M的源选自卤化物盐、硝酸盐、乙酸盐、氢氧化物、硫酸盐及其混合物。
5.根据权利要求3的方法,其中E的源选自碱金属硼酸盐、硼酸、沉淀的羟基氧化镓、硫酸镓、硫酸铁、氯化铁及其混合物。
6.根据权利要求3的方法,其中铝源选自异丙醇铝、仲丁醇铝、沉淀氧化铝、Al(OH)3、铝金属和铝盐,其中硅源选自原硅酸四乙酯、火成二氧化硅、胶态二氧化硅和沉淀二氧化硅。
7.根据权利要求3的方法,其中使所述反应混合物在150至185℃的温度反应1天至3周。
8.根据权利要求3的方法,其中R是氢氧化二甲基二丙铵与至少一种选自TEA、TPA、ETMA、DEDMA、三甲基丙铵、三甲基丁铵或二甲基二乙醇铵、甲基三丙铵的带单电荷的有机铵阳离子的组合。
9.根据权利要求3的方法,其进一步包括向所述反应混合物中加入UZM-35晶种。
10.烃转化方法,包括使烃流与催化剂在烃转化条件下接触,以产生转化产物,所述催化剂包含UZM-35微孔结晶沸石,其中所述UZM-35具有至少AlO2和SiO2四面体单元的三维骨架,且在合成后但未经进一步处理和无水基础上具有由下述经验式所示的经验组成:
Mm+RrAl1-xExSiyOz
其中M是钾和钠可交换阳离子的组合,“m”是M与(Al+E)的摩尔比并且为0.05至3,R是带单电荷的有机铵二甲基二丙铵阳离子,“r”是R与(Al+E)的摩尔比并具有0.25至2.0的值,E是选自镓、铁、硼及其混合物的元素,“x”是E的摩尔分数并具有0至1.0的值,“y”是Si与(Al+E)的摩尔比并且为大于2至12,且“z”是O与(Al+E)的摩尔比并具有由下述公式确定的值:
z=(m+r+3+4·y)/2,
且所述沸石的特征在于其具有至少具有表A中所列的d-间距和强度的x射线衍射图:
表A
并且在高达至少400℃的温度仍然是热稳定的。
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