[发明专利]铁浸渍沸石催化剂及其制备方法以及使用该催化剂单独还原一氧化二氮或同时还原一氧化二氮和一氧化氮的方法

说明书

技术领域

本发明涉及一种用于同时还原一氧化二氮和一氧化氮的铁浸渍沸石催化剂、一种制备该催化剂的方法以及使用该催化剂还原一氧化二氮和一氧化氮的方法。更具体地，本发明涉及一种在将铁浸渍沸石催化剂湿处理后或者用铁离子浸渍湿处理的沸石催化剂后，在低温下使用氨还原剂来单独还原一氧化二氮或者同时还原一氧化二氮和一氧化氮的方法。

背景技术

工业上固定污染源产生约25％的一氧化二氮排放量。通常地，从固定污染源排放的一氧化二氮与一氧化氮并存在氧气富足的大气中。通过使用一种还原剂例如氨、氢、一氧化碳等通过选择性催化还原(SCR)技术来去除固定污染源排放的一氧化氮。为了既可在低温又可在高温下使用这种SCR技术，已经研究出多种类型的催化剂。在这些催化剂中，V₂O₅-TiO₂类催化剂已商品化，且该催化剂同氨还原剂一起被应用。为了还原一氧化二氮，通常使用铁-浸渍沸石催化剂，以及在这种情况下，使用碳氢化合物，例如甲烷、丙烷等，或者使用氨作为还原剂。

当使用碳氢化合物作为还原剂时，可在低于400℃的温度下还原一氧化二氮。然而，当使用氨作为还原剂时，须在400℃或更高温度下还原一氧化二氮。

因而，使用单一还原剂同时还原一氧化二氮和一氧化氮是很困难的。

在下文，将举例说明具体的传统技术。US 5,198,403和US 5,300,472制备了用于选择性的还原一氧化氮的催化剂，该催化剂通过将W、Si、B、Al、P、Zr、Ba、Y、La、Ce的氧化物中的至少一种和V、Nb、Mo、Fe、Cu的氧化物中的至少一种与钛氧化物混合而制得。在此，使用氨作为还原剂用于选择性地还原一氧化氮。该制备的催化剂含有50-99％钛氧化物。当使用这种催化剂时，81.1％-94.3％的一氧化氮在360-500℃温度下被还原。

US 2002/0127163A1、WO 02/072245A2以及KR 10-2004-0010608中通过将沸石例如BETA、ZSM、MORD、Y等与Fe、Cu、Co、Ce、Pt、Rh、Pd、Ir、Mg等进行离子交换，从而制备了用于选择性还原一氧化氮的催化剂。从这些催化剂中，挑选具有选择性还原一氧化二氮活性的催化剂，并使用该催化剂选择性地还原一氧化氮和一氧化二氮。当使用这些催化剂时，一氧化二氮在450℃和500℃的转化率分别为80％和99％。

US 6,682,710B1，US 2004/0192538A1和US 7,238,641B2披露了使用通过将FER沸石与铁离子进行离子交换获得的催化剂去除一氧化二氮和一氧化氮的方法。US 6,872,372B1披露了当添加钯、铑、金或类似物到含有铁离子的沸石催化剂中时，可在350℃以下的温度下选择性地还原一氧化二氮。在此，使用饱和的碳氢化合物例如甲烷、丙烷等作为还原剂。

JP 2006-281026披露了一种用于还原一氧化二氮的催化剂，通过将钛氧化物与Cr、Mg、Fe、Co、Ni、Cu、Mo、Ru、Rh、Pd、Ag、In、Sn、W、Pt、Au、Pb及其氧化物中的任意一种进行混合来制备该催化剂。

在上述专利文献中，当使用碳氢化合物作为还原剂时，可在350℃以下温度还原一氧化二氮。然而，当使用氨作为还原剂时，使用上述专利文献中的催化剂单独还原一氧化二氮时需要在360℃以上的温度。

更进一步，上述专利文献所披露的是，当使用氨作为还原剂时，在400℃以上温度下，可有效地同时还原一氧化氮和一氧化二氮。

因而，需要发明一种制备催化剂的技术，该催化剂在使用氨作为还原剂时，将单独还原一氧化二氮或同时还原一氧化二氮和一氧化氮所需的温度降低到使用碳氢化合物作为还原剂时所需的温度；以及需要开发一种使用该催化剂同时还原一氧化二氮和一氧化氮的技术。

发明内容

因此，本发明致力于解决上述提到的问题，以及本发明的目的是提供一种铁浸渍沸石催化剂，该催化剂在反应温度为300-400℃，使用氨作为还原剂时，能够同时还原一氧化二氮和一氧化氮；以及该催化剂的制备方法。

本发明的另一个目的是提供一种当使用氨作为还原剂时，使用含有铁离子的沸石催化剂在低反应温度下还原一氧化二氮的方法。

本发明的另一个目的是提供一种当使用氨作为还原剂时，使用含有铁离子的沸石催化剂，在低反应温度下，同时还原一氧化二氮和一氧化氮的方法。