[发明专利]自蔓燃制备氮化硅复合碳化硅粉体的方法

说明书

技术领域：

本发明属于无机非金属材料领域，具体涉及一种采用自蔓燃制备氮化硅复合碳化硅粉体的方法，制备的氮化硅复合碳化硅粉体可广泛的应用于精细陶瓷和高端耐火材料等领域。

背景技术：

由于氮化硅复合碳化硅陶瓷具有独特的物理和机械性能，例如密度低、高强度、高硬度、耐磨损、耐腐蚀、优良的热稳定性，在航空、航天、化学工业、能源、机械制造、兵器工业、金属冶炼等领域有着广泛的应用前景。

目前制备的氮化硅复合碳化硅粉体的传统方法采用单一的氮化硅粉体和碳化硅粉体进行混合，要对氮化硅和碳化硅粉体单独进行合成，该方法是合成氮化硅复合碳化硅粉体的最有效的、并且是相对简单方法，是工业中普遍应用的方法。其工序复杂，并且混合的氮化硅复合碳化硅粉体混合效果不好，导致了氮化硅复合碳化硅陶瓷的生产成本较高，能耗较大的缺点。

自蔓燃高温合成技术(Self-propagation High-temperature Synthesis，缩写SHS)，也称燃烧合成技术(Combustion Synthesis，所写CS)，是利用反应物之间反应放热和自传导方式来合成材料的一种方式。当反应物一旦被引燃，便会自动向尚未反应的区域传播，直至反应完全，整个过程几乎不需要外界提供任何能源并且反应时间较快，是一种倍受关注的合成粉料的方法。但在采用自蔓燃高温合成技术制备氮化硅复合碳化硅粉体方面，尚未见报道。

发明内容：

本发明的目的是克服上述已有技术的不足，而提供一种自蔓燃制备氮化硅复合碳化硅粉体的方法，主要解决现有的方法生产氮化硅复合碳化硅粉体工序复杂、混合效果不好、生产成本较高及能耗较大等问题。

为了达到上述目的，本发明是这样实现的：自蔓燃制备氮化硅复合碳化硅粉体的方法，其特殊之处在于它包括如下步骤：

(1)原料处理：对粒度为300目的金属硅粉进行高速球磨处理12-16小时，提高硅粉的活性，其中硅粉的纯度大于98.5％，硅粉经机械化干混，即采用行星式球磨机，放置在钢罐中，以钢球作为球磨介质；

(2)配料：以上述处理后的金属硅粉为原料，加入碳粉、稀释剂，其重量百分比为：

金属硅粉(处理后)：45-50wt％，

高纯碳黑：5-10wt％

稀释剂：45wt％，

上述稀释剂述为氮化硅粉体，平均粒径为3-10μm；

(3)混合：将配料步骤的混合物搅拌1-4小时，使其充分混合均匀，取出后用40目筛网过筛，所述的搅拌为机械化干混，即采用罐磨机进行搅拌球磨，放置在刚玉罐中，以钢球为球磨介质，料∶球重量比为1∶2～5，混后的物料过40目筛网；

(4)自蔓燃反应：将上述过筛后的粉料装在半圆柱状的石墨舟内，再放置在自蔓燃反应器内，抽真空后，充高纯氮气，压力保持在5MPa，点火引导高温自蔓燃合成，可通过0.6mm的钨丝缠绕成螺旋状，持续通入10-20A的直流电，使线圈发热，温度达到了原料混合物中硅粉与氮气的反应温度，生成氮化硅粉体，反应放出的热量导致两个反应生成碳化硅粉体，直至碳粉反应完全：

Si+C→SiC

Si₃N₄+C→SiC+N₂

Si粉和碳粉为放热反应，氮化硅与碳粉的反应为吸热反应，由于该反应为次要反应，总体反应仍放出热量，然后化学反应在物料中以蔓燃的方式逐层推进，直至合成反应完成，合成后反应器通循环水冷却；

(5)得成品：反应后反应器内压力会升高8MPa以上，当反应结束后，压力下降，当反应器的压力降到6MPa以下时，释放反应器内的压力，得到青绿色、疏松的块状产物，即为氮化硅复合碳化硅粉体，细磨后得到氮化硅复合碳化硅粉体成品。

本发明的自蔓燃制备氮化硅复合碳化硅粉体的方法，所获的产品纯度高，烧结活性好。球磨后的硅粉为反应提供了少量的无定形硅粉，提高了初始燃烧燃烧反应物活性，加入一定量的氮化硅复合碳化硅粉体，一方面控制反应的温度，控制反应物料体系各部位的温度场均匀分布，防止了过多的熔融硅的产生，同时调整了物料的孔隙率，利于渗氮反应，实现了硅粉的完全氮化，保证了自蔓燃反应平稳、持续、快速的进行。