[发明专利]高介电常数聚酰亚胺树脂基三元杂化材料及其制备方法

权利要求书

1.一种高介电常数聚酰亚胺基三元杂化材料，其特征在于：该杂化材料的原料由如下质量份组分组成：

聚酰亚胺              100

氧化石墨              0.1～5

低聚倍半硅氧烷        0.1～10；

其中，聚酰亚胺由二酸酐单体和二胺单体组成，所述二胺单体与二酸酐单体的摩尔比为1∶1～1.20。

2.根据权利要求1所述的高介电常数聚酰亚胺基三元杂化材料，其特征在于：该杂化材料的原料由如下质量份组分组成：

聚酰亚胺            100

氧化石墨            0.5～1

低聚倍半硅氧烷      1～5；

其中，聚酰亚胺由二酸酐单体和二胺单体组成，所述二胺单体与二酸酐单体的摩尔比为1∶1～1.20。

3.根据权利要求1或2所述的高介电常数聚酰亚胺基三元杂化材料，其特征在于：所述的氧化石墨的径厚比为100～2000。

4.根据权利要求1或2所述的高介电常数聚酰亚胺基三元杂化材料，其特征在于：所述低聚倍半硅氧烷的通式为

[(RSiO_1.5)_m(XSiO_1.5)_n]            式(1)；

其中：m≥3，n≥0，12≥m+n≥6，且m+n为偶数；

R为氢原子、有取代基或无取代基的烷基、环烷基、链烯基、环烯基、芳基、环氧基、硅烷基、丙烯酸酯或甲基丙烯酸酯；其中，所述取代基选自于C1～C10的烷基、C3～C10的环烷基、C2～C6的链烯基、C3～C6的环烯基、芳基、环氧基、或硅烷基中的一种或多种；

X为羟基、环氧基、羧基、卤素、氟烷基、丙烯酸酯、甲基丙烯酸酯、腈基、氨基、或者含有羟基、环氧基、羧基、卤素、氟烷基、丙烯酸酯、甲基丙烯酸酯、腈基或氨基的R基团。

5.根据权利要求4所述的高介电常数聚酰亚胺基三元杂化材料，其特征在于：所述低聚倍半硅氧烷的通式为

[(R’SiO_1.5)_m1(X’SiO_1.5)_n1]                式(2)；

其中：

m1≥3，n1≥0，12≥m1+n1≥6，且m1+n1为偶数；

R’为氢原子、有取代基或无取代基的烷基、环烷基、芳基、环氧基或硅烷基；其中，所述取代基选自于C1～C10的烷基、C3～C10的环烷基、C2～C6的链烯基、C3～C6的环烯基、芳基、环氧基、或硅烷基中的一种或多种；

X’为氨基或者含有氨基的R’基团。

6.根据权利要求1或2所述的高介电常数聚酰亚胺基三元杂化材料，其特征在于：所述的二酸酐单体为均苯四甲酸二酐、3，3’，4，4’-二苯酮四酸二酐、3，3’，4，4’-二苯醚四酸二酐或3，3’，4，4’-联苯四酸二酐。

7.根据权利要求1或2所述的高介电常数聚酰亚胺基三元杂化材料，其特征在于所述的二胺单体为4，4’-二氨基二苯醚、对-苯二胺或间-苯二胺。

8.一种制备权利要求1所述的高介电常数聚酰亚胺基三元杂化材料的方法，其特征在于：包括以下步骤：

(1)将氧化石墨分散于有机溶剂中，室温下超声2～20小时使其分散均匀成为氧化石墨分散液；

(2)在惰性气体的保护下，将二胺单体加入氧化石墨分散液中，搅拌，待溶解后向其中加入二酸酐单体；加料完成后，在惰性气体的保护下，10～35℃下反应1～3小时，得到聚酰胺酸/氧化石墨杂化溶液；

(3)将低聚倍半硅氧烷溶于有机溶剂中，再将其加入聚酰胺酸/氧化石墨杂化溶液中，加料完成后，在惰性气体的保护下，10～35℃下反应10～30小时，得到聚酰胺酸/氧化石墨-低聚倍半硅氧烷杂化溶液；

(4)将聚酰胺酸/氧化石墨-低聚倍半硅氧烷杂化溶液在250～300℃下进行2～4小时的酰亚胺化反应后，得到具有高介电常数聚酰亚胺基三元杂化材料；

其中，步骤(2)中二胺单体与二酸酐单体的质量份数和为100，二胺单体与二酸酐单体的摩尔比为1∶1～1.20。