[发明专利]用网络凝胶制备稀土铈离子掺杂钇铝石榴石荧光粉的方法

说明书

技术领域

本发明涉及一种荧光粉，尤其是涉及一种用网络凝胶制备稀土铈离子掺杂钇铝石榴石荧光粉的方法。

背景技术

应用在白光LED上的YAG:Ce荧光粉，首先要求荧光粉的激发波长必须与蓝光芯片的发射波长相匹配，以达到较高的光转换效率；其次，芯片的激发光同荧光粉的发射光能够组成视觉上的白光；第三，荧光粉的粒度必须小，这样才能保证有更多的蓝光透过涂覆层。所以YAG:Ce荧光粉必须具备高纯度、小粒径以及高均匀度等特性，其晶粒尺寸、结晶度和分散性对荧光粉的荧光性能有很大的影响。而这些在很大程度上决定于它的制备方法，高温固相反应法就是合成荧光材料的一种传统方法。此种方法工艺简单、效率高、成本低、易批量生产，是目前应用的最普遍的方法之一。

1984年，G.de.With等(G.de，H.J.A.van Dijk.，Translucent Y₃Al₅O₁₂ceramics[J].MaterialsResearch Bulletin，1984，19(12)：1669-1674.)，采用化学纯级Al₂O₃和Y₂O₃粉末为原料，添加少量SiO₂，经球磨混合后在1500℃保温12h的条件下合成了YAG粉料。刘如熹等(刘如熹，石景仁.白光发光二极管用钇铝石榴石荧光粉配方及机制研究[J].中国稀土学报，2002，20(6)：495-501.)，采用固相法合成了荧光粉，研究了不同Ce³⁺掺杂量荧光粉的晶体结构和发光光谱，以及用Gd、Ga离子取代Ce³⁺来对荧光性能的影响。但这种方法存在着对设备要求高，生产的粉体粒径分布不均匀，颗粒形貌不完整，生产中昂贵的稀土材料损耗较多的缺点。因此寻找新的合成方法已成为荧光粉研究的热门课题。

溶胶-凝胶法(sol-gel)是一种新兴的湿化学合成方法，利用它可以获得纯度高、化学组成均匀、粒径较小的发光材料，且无需研磨，合成温度比传统的合成方法低。Michael Veith等(Michael Veith，Sanjay Mathur，Aivaras Kareiva，Mohammad Jilavi，Michael Zimmera，VolkerHucha.Low temperature synthesis of nanocrystalline Y₃Al₅O₁₂(YAG)and Ce-doped Y₃Al₅O₁₂viadifferent sol-gel methods[J].Journal of materials chemistry，1999，9：3069-3079)，在Pr(OH)溶液中水解和浓缩Al，Y，Ce的金属醇盐获得了凝胶，凝胶进过后处理和煅烧，最终获得了荧光粉。所使用的金属醇盐原料分别为Al₂(OBu^t)₆、Y₃(OBu^t)₉(Bu^tOH)₂和Ce₃(OBu^t)₉(Bu^tOH)₂。Yuexiao Pan等(Yuexiao Pan，Mingmei Wu，Qiang Su.Comparative investigation on synthesis andphotoluminescence of YAG:Ce phosphor[J].Materials Science and Engineering B，2004，106：251-256.)，在Al，Y，Ce的硝酸盐溶液中，加入螯合剂柠檬酸和己二醇，在200℃加热5h。溶剂蒸发后，得到黄色的凝胶，经过高温煅烧得到了纳米尺度的黄的荧光粉。溶胶-凝胶法的不足之处在于：生产流程过长(由溶胶转化为干凝胶的过程中，水分包裹在胶体中不易失去)；以金属醇盐作原料，成本较高，且醇盐有较大毒性，对人体健康有害，容易对环境造成很大污染；在非氧化物气氛下有机配位体中的碳配位体不易除去，从而增加了所制备的粉体中杂质的含量，影响发光粉的体色和发光亮度等，因此Sol-gel工艺迄今还没形成工业化。