[发明专利]核-壳结构的钇锑基复合磁性颗粒光催化剂制备方法

权利要求书

1.核-壳结构的催化材料磁性颗粒核-Y_3-xYb_xSbO₇(0.5≤x≤1)和磁性颗粒核-Y_3-xGa_xSbO₇(0.5≤x≤1)的制备方法：其特征是

采用脉冲激光溅射沉积的方法：

a.靶材制备：采用固相烧结的方法制备Y_3-xYb_xSbO₇(0.5≤x≤1)和Y_3-xGa_xSbO₇(0.5≤x≤1)靶材，靶材直径为10mm，厚度为2mm；

b.选取衬底：选用铁磁性颗粒γ-Fe₂O₃、顺磁性颗粒SiO₂或反铁磁性颗粒MnO作为衬底；

c.采用脉冲激光溅射沉积，激光主波长为248nm，激光功率密度为2～3J/cm²，以氮气为保护气氛，氮气和氧气(纯度为99.99％)的压力为8～10Pa，沉积室内初始压力为6×10^-5Pa～2×10^-3Pa，靶材至衬底的距离为3～7厘米，衬底的温度为300～700℃，分别溅射Y_3-xYb_xSbO₇(0.5≤x≤1)靶材和Y_3-xGa_xSbO₇(0.5≤x≤1)靶材至铁磁性颗粒γ-Fe₂O₃、顺磁性颗粒SiO₂或反铁磁性颗粒MnO衬底表面，在γ-Fe₂O₃、SiO₂或MnO衬底上沉积厚度不同的膜，薄膜沉积时间为90～120分钟，将上述六种膜分别于氮气或在氩气中在1340±10℃和1340±10℃温度下处理60±10min，使之晶化而得到所需的磁性复合催化材料γ-Fe₂O₃-Y_3-xYb_xSbO₇(0.5≤x≤1)、γ-Fe₂O₃-Y_3-xGa_xSbO₇(0.5≤x≤1)、SiO₂-Y_3-xYb_xSbO₇(0.5≤x≤1)、SiO₂-Y_3-xGa_xSbO₇(0.5≤x≤1)、MnO-Y_3-xYb_xSbO₇(0.5≤x≤1)或MnO-Y_3-xGa_xSbO₇(0.5≤x≤1)；

或采用多靶磁控溅射沉积的方法：

a.靶材制备：准备纯金属Yb或Ga与Sb和Y金属靶材，靶材直径为5～6厘米；

b.选取衬底：选用铁磁性颗粒γ-Fe₂O₃、、顺磁性颗粒SiO₂或反铁磁性颗粒MnO作为衬底；

c.采用多靶磁控溅射，溅射功率为60～200W，以氩气为保护气氛，氩气和氧气(纯度为99.99％)的压力为4～32mTorr，氧气的流量比(O₂/(O₂+Ar))为30％～50％，沉积室内初始压力为3.3×10^-6Torr～1×10^-5Torr，靶材至衬底的距离为4～15厘米，衬底的温度为0～400℃，薄膜沉积速率为1～2nm/min；

在氧气和氩气的混合气体中共溅射纯金属Y、Yb和Sb靶材至铁磁性颗粒γ-Fe₂O₃、顺磁性颗粒SiO₂或反铁磁性颗粒MnO衬底表面，在衬底上沉积形成Y_3-xYb_xSbO₇(0.5≤x≤1)膜层，将上述三种膜层于氮气或氩气中在1340±10℃处理60±10min；使之晶化而得到所需的光催化剂核壳结构γ-Fe₂O₃(铁磁性颗粒核)-Y_3-xYb_xSbO₇(0.5≤x≤1)(光催化剂壳)、SiO₂-Y_3-xYb_xSbO₇(0.5≤x≤1)或MnO-Y_3-xYb_xSbO₇(0.5≤x≤1)。

在氧气和氩气的混合气体中共溅射纯金属Y、Ga和Sb靶材至铁磁性颗粒γ-Fe₂O₃、顺磁性颗粒SiO₂或反铁磁性颗粒MnO衬底表面，在衬底上沉积形成Y_3-xGa_xSbO₇(0.5≤x≤1)膜层，将上述三种膜层于氮气或氩气中在1340±10℃处理60±10min；使之晶化而得到所需的γ-Fe₂O₃(铁磁性颗粒核)-Y_3-xGa_xSbO₇(0.5≤x≤1)(光催化剂壳)、SiO₂-Y_3-xGa_xSbO₇(0.5≤x≤1)或MnO-Y_3-xGa_xSbO₇(0.5≤x≤1)。

2.根据权利要求1所述的粉末催化材料Y_3-xYb_xSbO₇(0.5≤x≤1)和Y_3-xGa_xSbO₇(0.5≤x≤1)的制备方法：其特征是粉末催化材料Y_3-xYb_xSbO₇(0.5≤x≤1)或Y_3-xGa_xSbO₇(0.5≤x≤1)的制备采用高温固相烧结的方法；以纯度为99.99％的Y₂O₃、Yb₂O₃和Sb₂O₅或Y₂O₃、Ga₂O₃和Sb₂O₅为原材料，将Y、Yb和Sb或Y、Ga和Sb以所述分子式的原子比的Y₂O₃、Yb₂O₃和Sb₂O₅或Y₂O₃、Ga₂O₃和Sb₂O₅充分混合，然后在球磨机中研磨，粉末的粒径达到1.4-1.8微米，在200±40℃烘干4±1小时，压制成片，放入高温烧结炉中烧制。将炉温升至700±20℃，保温8±2小时后随炉冷却，将粉末压片取出粉碎至粒径为1.3-1.6微米，再将这些粉末压制成片，放入高温烧结炉中烧结，最高炉温为730±20℃，保温6±1小时后随炉冷却，将粉末压片取出粉碎至粒径为1.2-1.5微米，再将这些粉末压制成片，放入高温烧结炉中烧结，升温条件如下：

a.由20℃升温至400℃，升温时间为40±10min；b.在400℃保温40±10min；c.由400℃升温至730℃，升温时间为40±10min；d.在730℃保温480-800min；e.由730℃升温至1340±50℃，升温时间为50±10min；f.在1340±50℃保温3800±400min，炉冷。

粉末压片经最高温度1340±50℃保温3800±400min后随炉冷却，取出粉末压片粉碎至粒径为0.06-0.32微米，最终制备成功纯净的Y_3-xYb_xSbO₇或Y_3-xGa_xSbO₇(0.5≤x≤1)粉末光催化材料；

或者是粉末催化材料Y_3-xYb_xSbO₇(0.5≤x≤1)或Y_3-xGa_xSbO₇(0.5≤x≤1)的制备采用溶胶-凝胶法制备：利用改进的Sol-Gel方法，采用有机金属前驱物，制备Y_3-xYb_xSbO₇(0.5≤x≤1)和Y_3-xGa_xSbO₇(0.5≤x≤1)。前驱体乙酸镱(Yb(CH₃CO₂)₃)或乙酸镓(Ga(CH₃CO₂)₃)与乙酸钇水合物(Y(CH₃CO₂)₃.xH₂O)和氯化锑(SbCl5)溶于异丙醇中，且以Y、Yb和Sb或Y、Ga和Sb以所述分子式的原子比，利用上述前驱体按照分段式溶胶-凝胶制备方法，制备混合氧化物，然后在200±30℃烘干3±1小时，压制成片，放入高温烧结炉中烧制，升温条件如下：a.由20℃升温至400℃，升温时间为40±10min；b.在400℃保温40±10min；c.由400℃升温至730℃，升温时间为40±10min；d.在730℃保温480-800min；e.由730℃升温至1050±30℃，升温时间为20±10min；f.在1050±30℃保温2200±400min，炉冷。粉末压片经最高温度1050±30℃保温2200±400min后随炉冷却，取出粉末压片粉碎至粒径为0.04-0.20微米，最终制备成功纯净的Y_3-xYb_xSbO₇(0.5≤x≤1)和Y_3-xGa_xSbO₇(0.5≤x≤1)粉末光催化材料。