[发明专利]一种用于白光LED的钇铝石榴石发光陶瓷体的制备方法

说明书

【技术领域】

本发明涉及光电子材料制备技术，特别是一种用于白光LED的钇铝石榴石发光陶瓷体的制备方法。

【背景技术】

传统的高温固相法烧结钇铝石榴石(YAG)，粉体温度高达1550摄氏度，即使加助溶剂后，烧结温度仍然约为1450摄氏度，而且还容易引入杂质，处理起来不是很方便。传统的高温固相法，产物的晶粒形成是逐步生长的，必须要有足够的温度和时间(为了晶体颗粒长大，这样才会结晶完全)，因烧结严重，颗粒的形貌很不规则，难于获得球形颗粒，粒子易团聚，需要解聚，减小粒径。使用球磨工艺，往往较大的粒块刚好磨细，而较小的粒块已经磨得过细，晶格结构受到破坏，球磨降低了荧光粉的结晶性，形貌不完整，尺寸不一粗糙度高，有棱角的颗粒，粉体堆积孔隙率高，导致透光率高，转换效率降低。采用溶胶-凝胶法虽然能够降低钇铝石榴石粉体的烧结温度，而且烧成的颗粒也比较均匀，但是由于该制备方法需使金属络合物(无机盐或金属醇盐)为原料在溶液中发生水解反应，然后将生成的凝胶用马弗炉烧结发生反应，所以工艺比较复杂，而且金属醇盐的原料价格非常昂贵，因此大规模制备受到限制。再加上YAG(钇铝石榴石)粉体封装白光发光二极管(LED)需要环氧树脂或者硅胶，由于他们是有机物，所以在温度升高时，尤其对于大功率发光二极管，很容易发生黄变现象，进而降低他们的流明效率，甚至由于散热性能差，容易发生热猝灭现象。因此制备钇铝石榴石发光陶瓷成为人们争相研究的焦点。

但是传统的YAG(钇铝石榴石)发光陶瓷的烧结温度高达1700摄氏度，条件特别苛刻，需要真空烧结或者通入还原性气体，耗能高，成本大，对烧结设备的要求比较高。正是由于上述原因，京都大学通过1550摄氏度左右先将加入二氧化硅的钇铝石榴石烧结成熔体，然后通过骤冷形成玻璃，由于钇铝石榴石玻璃比较透明，起不到匀光的效果，而且玻璃本来是非晶，所以它的发光效率很低。为了使钇铝石榴石玻璃实现匀光的效果，而且析出晶体，所以在1200摄氏度左右热处理钇铝石榴石来析出晶体，进而制得钇铝石榴石玻璃陶瓷。该方法制造钇铝石榴石玻璃陶瓷温度比较高，而且还需要热处理析出晶体，所以比较耗能，工艺也相对复杂。再加上该工艺所制备的钇铝石榴石玻璃陶瓷硬度大，但是柔韧性不好，所以没能使钇铝石榴石玻璃陶瓷直接封装成为现实。

因此需要制作低温烧结钇铝石榴石发光陶瓷，并作为一个整体即可封装又不需要研磨成产生大量缺陷的粉体混合环氧树脂或者硅胶来进行封装发光二极管。由于陶瓷的散热性能本身就比环氧树脂或者硅胶好的多，所以钇铝石榴石发光陶瓷封装比钇铝石榴石粉体封装时的热稳定性能优势就能体现出来了。除此之外，钇铝石榴石发光陶瓷的折射率大于环氧树脂或者硅胶的折射率，封装后光导出效率会更好。

【发明内容】

本发明的目的是针对上述存在问题，提出采用掺入二氧化硅对钇铝石榴石进行改性，从而在空气气氛中通过低温烧结制备钇铝石榴石发光陶瓷的方法，由于钇铝石榴石发光陶瓷比钇铝石榴石粉体具有一系列的优异特性，这些优异特性包括热稳定性好，烧结成本低，不需要通入还原性气体，工艺简单，封装不用有机物和粉体混合，不会因需要粉体研磨产生缺陷而降低了发光效率，所以钇铝石榴石发光陶瓷直接封装具有划时代的意义。

本发明的技术方案：

一种用于白光LED的钇铝石榴石发光陶瓷体的制备方法，步骤如下：

1)将钇铝石榴石和稀土掺入物的粉料混合，然后按照体积比为固体∶无水乙醇＝1∶3混合；

2)将得到的混合物在功率为60瓦、温度为40摄氏度的条件下，超声振荡1小时，烘箱干燥后，得到混合均匀的陶瓷粉；

3)将制得的陶瓷粉用模型压制成陶瓷坯；

4)将陶瓷坯在空气气氛中烧结，烧结温度为1400摄氏度、烧结时间为5小时，随炉冷却后即可制得钇铝石榴石发光陶瓷。

所述钇铝石榴石的原料包括氧化钇、氧化铝、二氧化硅和二氧化铈，其纯度均为99.99％，颗粒大小分别是氧化钇为50纳米、氧化铝为50纳米、二氧化硅为100纳米、二氧化铈为50纳米；各组分加入为量按照化学计量式0.17SiO₂:Y₃Al₅O₁₂:Ce中的Si，Y，Al和Ce的原子摩尔比进行计量。

所述无水乙醇与全部粉料的体积比为3∶1。

所述陶瓷坯的尺寸为厚度1.2毫米、直径为16毫米。