[发明专利]一种炭凝胶催化剂及其制备和应用有效

专利信息
申请号: 201010566965.9 申请日: 2010-11-30
公开(公告)号: CN102476058A 公开(公告)日: 2012-05-30
发明(设计)人: 张华民;王美日;钟和香;金虹 申请(专利权)人: 中国科学院大连化学物理研究所
主分类号: B01J27/24 分类号: B01J27/24;H01M4/90;H01M4/88
代理公司: 沈阳科苑专利商标代理有限公司 21002 代理人: 马驰
地址: 116023 *** 国省代码: 辽宁;21
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摘要:
搜索关键词: 一种 凝胶 催化剂 及其 制备 应用
【权利要求书】:

1.一种炭凝胶催化剂,其特征在于:

以含氮的芳香族化合物和醛为反应前驱体,反应单体经碱催化发生加成和缩聚反应的同时添加金属元素,制得掺杂金属的水凝胶,然后经干燥、高温裂解,最终得到金属掺杂的含氮炭凝胶纳米炭材料。

2.按照权利要求1所述炭凝胶催化剂,其特征在于:制得掺杂金属的水凝胶,经干燥、高温裂解后,还需要进行二次氮化,最终得到金属掺杂的含氮炭凝胶纳米炭材料。

3.按照权利要求1或2所述炭凝胶催化剂,其特征在于:

其制备过程为:

(1).将含氮芳香族化合物与溶剂按物质的量比为1∶0~1的比例混合,室温~95℃搅拌,使其充分溶解,形成透明溶液A;

(2).向溶液A中加入醛溶液,继续搅拌,使之形成均匀的溶液B,其中含氮芳香族化合物与醛的物质的量比为1∶1~6;

(3).向溶液B中滴加碱液,调PH为7~12,形成溶液C;

(4).向溶液C中加入金属盐溶液,继续搅拌,形成透明溶液,在室温~95℃环境中持续搅拌直至反应形成凝胶D;

(5).将凝胶D干燥老化处理后粉碎,得到固体粉末E;

(6).将固体粉末E于500~1200℃惰性气体保护条件下炭化处理至少1小时,得到固体粉末F。

4.按照权利要求3所述炭凝胶催化剂,其特征在于:其制备过程还包括步骤(7)将固体粉末F在600~1200℃氮化气氛下氮化处理至少1小时后得到固体粉末G。

5.按照权利要求1或2所述炭凝胶催化剂,其特征在于:

含氮芳香族化合物为芳环上含1~3氮原子的五元或六元芳环化合物或它们被-NR1R2取代的衍生物,其中R1,R2分别选自H-、-CH2OH或-SO3H中一种。

6.按照权利要求5所述炭凝胶催化剂,其特征在于:

最佳的含氮芳香族化合物为式(1)所示化合物:

式(1)中,R1,R2分别选自-H、-CH2OH或-SO3H中一种。

7.一种权利要求1所述炭凝胶催化剂的制备方法,其特征在于:以含氮的芳香族化合物和醛为反应前驱体,反应单体经碱催化发生加成和缩聚反应的同时添加金属元素,制得掺杂金属的水凝胶,然后经干燥、高温裂解,最终得到金属掺杂的含氮炭凝胶纳米炭材料;

其制备过程为:

(1).将含氮芳香族化合物与溶剂按物质的量比为1∶0~1的比例混合,室温~95℃搅拌,使其充分溶解,形成透明溶液A;

(2).向溶液A中加入醛溶液,继续搅拌,使之形成均匀的溶液B,其中含氮芳香族化合物与醛的物质的量比为1∶1~6;

(3).向溶液B中滴加碱液,调PH为7~12,形成溶液C;

(4).向溶液C中加入金属盐溶液,继续搅拌,形成透明溶液,在室温~95℃环境中持续搅拌直至反应形成凝胶D;

(5).将凝胶D干燥老化处理1~7天,取出后粉碎,得到固体粉末E;

(6).将固体粉末E于500~1200℃惰性气体保护条件下炭化化处理至少1小时,得到固体粉末F。

8.按照权利要求7所述的制备方法,其特征在于:制得掺杂金属的水凝胶,经干燥、高温裂解后,还需要进行二次氮化,最终得到金属掺杂的含氮炭凝胶纳米炭材料;

即其制备过程还包括步骤(7)将固体粉末F在600~1200℃氮化气氛下氮化处理至少1小时后得到固体粉末G。

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