[发明专利]一种改性氮化铝填充环氧树脂复合材料

说明书

技术领域

本发明属于复合材料领域。具体来说，本发明涉及一种导热、绝缘性能良好的改性氮化铝填充环氧树脂复合材料。该材料在常温、低温下(77K)具有良好的力学性能。

背景技术

环氧树脂类复合材料常用作结构材料和绝缘材料，在很多器件上都能见其踪影，如电子器件的基板材料、超导磁体绝缘结构、大规模集成电路等。因此环氧树脂应具有导热、绝缘、有一定力学强度的功能。有研究以氮化铝颗粒作为增强材料，环氧树脂(E-51)作为聚合物基体，氮化铝颗粒掺入后热导率可达0.46W.m^-1.K^-1，且仍可维持环氧树脂介电常数；也有文献采用钛酸酯偶联剂处理氮化铝粉末，制备氮化铝环氧树脂复合材料，并提及氮化铝质量分数10～20％时，冲击强度较好。显然，氮化铝复合环氧树脂材料的性能更好，应用更广泛。基于上述需求，本发明人拟提出一种改性氮化铝复合环氧树脂材料。

中国发明专利“一种磁种子材料及其制备方法和用途”，阐述了等离子聚合的办法对磁性材料进行改性，得到了一种与有机物亲和力更强的磁性材料。本发明人借鉴该方法，采用等离子聚合的方法对超细氮化铝颗粒进行改性，采用真空灌注工艺制备氮化铝填充环氧树脂复合材料。

发明内容

本发明的目的是提供一种改性氮化铝颗粒及其制备方法。

本发明的另一个目的是提供一种导热、绝缘性能良好的改性氮化铝填充环氧树脂复合材料及其制备方法。

本发明所述改性氮化铝颗粒是由氮化铝颗粒和颗粒表面的聚合物薄膜构成。

其中，所述聚合物薄膜为丙烯酸(C₂H₄O₂)或者吡咯(C₂H₅N)薄膜；优选吡咯(C₂H₅N)薄膜。

由于丙烯酸的挥发性弱，实验发现，等离子聚合后沉积在颗粒表面的物质总量较少，等离子聚合丙烯酸改性的超细氮化铝粉末的红外图峰不明显；另外聚合丙烯酸改性的氮化铝填充环氧树脂复合材料强度也不如聚合吡咯改性氮化铝所制备的复合材料，因此所述聚合物薄膜优选吡咯(C₂H₅N)薄膜。

所述氮化铝颗粒的粒度为微米级；一般可采用市购的氮化铝微米级粉末，其尺寸大致为几到几十微米；本发明所述改性氮化铝颗粒可采用本领域常用的方法制备，优选采用等离子聚合法制备。所述聚合物薄膜的厚度一般为纳米级。

所述等离子聚合法所用装置的示意图见图1所示，具体按下述方法进行：将0.5g左右的超细氮化铝置于玻璃弯管反应室内，确保各部分密闭后，打开真空抽气机，开启射频电源。当反应室内气体颜色呈白色时，表示等离子镀膜装置工作正常。此时反应管内压力约30pa以下。旋松连接单体的流量计，使单体流量在10～20ml/min。反应管内的磁子在磁力搅拌器作用下旋转，从而使被改性粉末充分和反应管内聚合物蒸气接触。反应进行40-150min，一般约1h左右。

其中，单体是丙烯酸或者吡咯，该单体一般为可挥发性液体，在抽气机械泵的作用下，等离子镀膜装置内部维持一个较低的压强，此时单体变得更容易挥发成气体。通过调节气体流量计从而控制单体的流量，使单体均匀地包覆在被改性粉末表面。经等离子有机聚合后，单体聚合形成的有极性基团的聚合物牢牢覆盖在超细氮化铝表面。

本发明还提供一种导热、绝缘性能良好的改性氮化铝填充环氧树脂复合材料及其制备方法。

本发明所述的改性氮化铝填充环氧树脂复合材料主要由环氧树脂以及其中夹杂的上述改性氮化铝粉末构成；

所述环氧树脂和改性氮化铝的质量比为：2～11∶1；若改性氮化铝含量继续增大时，环氧树脂复合材料中会出现粉体分层，无助于性能的提高。根据实验结果，所述环氧树脂和改性氮化铝的质量比优选5∶1。

另外，所述复合材料还包括增韧剂和固化剂。

其中，所述环氧树脂为本领域常用的各种环氧树脂；优选为双酚F环氧树脂(二缩水甘油醚双酚F)；

所述增韧剂为环氧树脂常用的增韧剂，如DOP、DBP、TCP、TPP等；本发明优选IPBE即(2-缩水甘油基-3-正丁氧基)-1-丙醚。

固化剂也可选用环氧树脂常用的固化剂，如脂肪胺、脂环胺、芳香胺、聚酰胺、酸酐、树脂类、叔胺等以苯环为主体，带有柔性侧链的分子；优选DETD(二乙基甲苯二胺)，或者DMTD(二甲硫基甲苯二胺)。