[发明专利]用于处理废弃核燃料的改进方法

说明书

技术领域

本发明涉及处理使用过的核燃料的方法，除了其他优点，其还具有避免在处理这些燃料的现场储存纯化的钚(即从裂变产物完全消除放射性污染)、甚至避免与铀或铀和镎混合的优点。

发现这种方法特别适用于铀氧化物燃料的处理和混合的铀和钚燃料的处理。

背景技术

今天，处理使用过的核燃料的工厂使用PUREX(萃取精制钚铀(Plutonium Uranium Refining by EXtraction))方法回收这些燃料中存在的铀和钚。

这是通过液-液萃取应用几个纯化周期(循环)来实现的。使用的萃取剂是对铀和钚具有独特亲合力的磷酸三正丁基酯。

法国La Hague的工厂UP2-800中使用的PUREX方法概括起来包括三个周期(循环)，即：

-第一周期(循环)，其目的是从两种锕系元素(III)镅和锔，以及从主要部分的裂变产物消除铀和钚的污染，以及实现将铀和钚分离到两股流动体(flow)中；以及

-两个补充周期(循环)，分别被称为“第二铀周期(第二铀循环)”和“第二钚周期(第二钚循环)”，并且其目的是在分离后单独纯化铀和钚。

近来，PUREX方法的重要发展，即，COEX^TM(共萃取(COEXtraction))方法，在国际公开号为WO 2007/135178[1]的PCT国际申请中提出。

实际上，该发展在确保铀和钚回收以及纯化与PUREX方法所实现的结果可比拟的同时，提供了显著减少钚被不当用于军事目的风险的可能性。

其还使得能够生产含从裂变产物中完全去除的钚、铀和可能的镎的混合物的流动体，和使用该流动体用于供应车间，所谓的“共转化(co-conversion)”车间的应用，该共转化车间的功能是通过草酸沉淀来制备混合的氧化物(U，Pu)O₂或(U，Pu，Np)O₂，其可直接用于制造MOX(混合氧化物燃料)型核燃料。

为此，在类似于应用于PUREX方法的第一周期(循环)的消除铀和钚污染的操作之后，COEX^TM方法倾向于实现铀和钚的分离，以便获得含有钚、铀、以及可能的镎的第一流动体，和含铀和可能的镎但不含任何钚的第二流动体。

该方法还倾向于在该分离的下游的所有操作中保持铀的存在和可能的镎的存在，直到获得混合氧化物(U，Pu)O₂或(U，Pu，Np)O₂。

因此，在COEX^TM方法中，PUREX方法的“第二钚周期(第二钚循环)”被目的为提纯钚和铀的周期(循环)取代，且如果需要，源自分离和裂变产物的第一流动体中存在的镎仍可存在于该流动体中。

为了确保消除负责处理使用过的核燃料的车间的操作和负责制造MOX核燃料的操作之间的相互关系，从而避免MOX核燃料的生产经受使用过的核燃料的处理，COEX^TM方法包括储存步骤。

该存储步骤位于目的在于提纯钚和铀的周期(循环)之间，且如果需要，镎出现在来自分离和共转化的第一流动体中，即恰在共转化之后。

在第一种情形中，其是以储存的水溶液的提纯的钚、铀和可能的镎的混合物，而在第二种情形中，其是以储存的固体形式的提纯的钚、铀和可能的镎的混合物。

考虑到在处理使用过的核燃料过程中将钚用作不当用于军事目的更加困难，本发明人设定了提供方法的目的，其具有与COEX^TM方法相同的优点，即：

-不单独遗留钚，

-产生无裂变产物的含钚、铀和可能的镎的混合物的流动体，能够通过草酸共沉淀转化为混合氧化物(U，Pu)O₂或(U，Pu，Np)O₂，以及

-确保消除使用过的核燃料的处理和制造新的核燃料之间功能性相互关系，

进一步具有这样的优点，即避免提纯的钚，甚至与铀混合或与铀和镎混合，被储存在处理核燃料的地点。

本发明人还设定了这样的目的，即这些优点的累积产生了一种方法，该方法的工业利用并不比COEX^TM方法复杂，并且如果可能，甚至产生比COEX^TM方法在工业上应用更简单的方法。

发明内容

这些目的以及其他目的是通过本发明实现的，本发明提出了处理使用过的核燃料的方法，包括：