[发明专利]用于制备包含至少一种次锕系元素的多孔核燃料的方法

说明书

技术领域

本发明涉及用于制备多孔核燃料的方法，所述多孔核燃料包含铀、可选的钚和至少一种次锕系元素(minor actinide)，所述方法使用涉及这些元素的粉末的步骤。

这种方法可以通过在上述燃料中引入这些次锕系元素而在次锕系元素的循环中特别发现其应用，所述燃料旨在用于形成核反应堆用核棒，或者进一步用于进入到转化钯组合物中，以便实施显著用于更好地理解这些次锕系元素的转化机理的核转化实验。

对于下列讨论，规定了次锕系元素是指除了铀、钚和钍以外的锕系元素，且通过标准燃料核对中子的连续捕获而在反应堆中形成，所述次锕系元素为镅、锔和镎。

背景技术

目前，通过以下列名称的两种已知不同路径来进行源于所用燃料的处理的次锕系元素的循环：

-非均相循环；和

-均相循环。

在非均相循环的情况下，将在所用燃料的处理期间的次锕系元素与铀和钚分离并然后以高含量引入到包含与反应堆的标准燃料元素不同的不裂变基质的燃料元素中。包含次锕系元素的燃料元素可以例如在于覆盖设置在反应堆芯外周的元素。该循环路径通过引入次锕系元素而显著地给出了避免标准燃料的特性的劣化的可能性，同时集中于由这些锕系元素在还原材料流上产生的问题。

在均相循环的情况下，以低含量混合次锕系元素并将次锕系元素准均匀地分布在反应堆的全部标准燃料元素中。为了做到这一点，在所用燃料的处理期间，将铀、钚和次锕系元素一起处理以便形成氧化物，然后将所述氧化物用于制造所述燃料。

次锕系元素在打算用于反应堆芯的燃料中的引入由裂变气体在这些燃料中的显著发射而表示，且由强烈的α发射表示。为了安全的原因，必须因此供应具有在辐射下包含稳定的孔隙率水平的微结构的燃料，此外其使得可排放裂变气体和衰变的氦而不对燃料进行任何物理降解。对这种燃料的推荐的孔隙率水平应该为约14％至16％，正如所述孔隙率应该为开口孔隙率。

为了尝试和解决或者甚至达到这种水平，已知如何在用于上述氧化物的混合/研磨步骤期间将显著量的有机发泡剂引入到燃料中。然而，考虑到由次锕系元素的存在所产生的高α发射水平，不能确保有机发泡剂随时间的耐久性。实际上，目前所用的发泡剂(如偶氮二甲酰胺)非常快速地丧失它们的性能，这可能产生显著的废品率，其由于次锕系元素的存在而难于控制。其结果是不可能储存旨在形成燃料的混合物且原因在于发泡剂的降解，存在烧结前旨在进入到燃料组合物中的燃料芯块发生溶胀的风险。因此，结果是不可能获得具有受控孔隙率的燃料。

因此，考虑到与包含次锕系元素的燃料的制造相关的现有技术的方法，本发明的发明人提出了开发一种方法的目标，所述方法不具有使用有机发泡剂所固有的缺点，即，一到用于混合燃料前体的阶段，这些试剂就降解，并因此不可能获得燃料的受控孔隙率。

发明内容

为了解决这个问题，本发明的发明人提出了一种发明方法，利用所述方法可以在不使用有机发泡剂的情况下进行，以便获得基于次锕系元素的多孔核燃料。

本发明由此涉及一种用于制造多孔燃料的方法，所述多孔燃料包含铀、可选的钚和至少一种次锕系元素，所述方法依次包括下列步骤：

a)用于将粉末混合物压缩为块(芯块，颗粒，pellets)的步骤，所述粉末混合物包含氧化铀、可选的氧化钚、和次锕系元素的至少一种氧化物，所述氧化铀的至少一部分为八氧化三铀U₃O₈的形式，其他部分为二氧化铀UO₂的形式；

b)用于将所述八氧化三铀U₃O₈的至少一部分还原为二氧化铀UO₂的步骤。

该方法的创新之处特别在于下列事实，通过将八氧化三铀U₃O₈还原为二氧化铀UO₂而产生多孔性。实际上，将八氧化三铀U₃O₈还原为二氧化铀UO₂使得由八氧化三铀占据的空间的体积减少了约30％，由此在燃料中留出了形成孔的未用空间。通过调节八氧化三铀U₃O₈在初始混合物中的量和还原水平，由此可以容易地将燃料的特定孔隙率水平作为目标并从而获得可以用于控制所制造燃料的孔隙率水平的方法。

而且，因为不存在使用有机发泡剂，所以在烧结前与燃料的前体混合物或燃料芯块的储存相关的困难较小。本发明的方法因此证明了比采用有机发泡剂的现有技术的方法更灵活，这是因为可以临时实施组成其的不同步骤。