[发明专利]六方氮化硼粉末及其制备方法

说明书

技术领域

本发明涉及六方氮化硼粉末及其制备方法。更具体地，本发明涉及具有改善的热传导性和电绝缘性的六方氮化硼粉末及其制备方法。

现有技术

六方氮化硼(h-BN)粉末广泛用于包括固体润滑剂、玻璃用脱模剂、绝缘和热消散材料以及化妆品材料在内的多种领域。例如，通过在较低温度下使诸如硼酸或硼酸盐的硼化合物与诸如尿素或胺的氮化合物反应以产生具有低结晶度的粗糙h-BN粉末、然后在较高温度下加热由此获得的粗糙h-BN粉末以长出JP-A 09-295801中公开的晶体，从而常规制备这类上述的六方氮化硼粉末。

通常，h-BN粉末具有类似于石墨的层状结构，并且表现出作为电材料的有利特征，例如：(1)高热导率和良好的热消散性质；(2)良好的电绝缘性和高介电强度；以及(3)陶瓷中的最低介电常数。人们现在注意到例如通过向诸如环氧树脂、硅橡胶等的树脂材料加入h-BN而产生的具有优异热导率(热消散性质)和电绝缘性的板和带。

当h-BN粉末用于上述这类应用时，h-BN粉末对于树脂的可置换性，即h-BN粉末对于树脂的填充性显著影响了热导率。因此，期望改进h-BN粉末的填充性以实现令人满意地高热导率。

然而，常规h-BN粉末的填充性是不令人满意的，通过向树脂添加这类常规h-BN粉末而产生的板或带的热导率通常不满足客户所需的水平。

为了解决上述问题，本发明的发明人以前开发了新型六方氮化硼粉末，如JP-A 2007 308360所公开的，其中将初级颗粒的尺寸(长边长度)、初级颗粒的长边长度与短边长度的比、次级(聚集的)颗粒的尺寸等控制在最佳范围。

然而，考虑到绝缘板在近年来越来越薄，则存在下列问题：不利的降低电绝缘性的导电物质仍然显著存在于h-BN中；h-BN的聚集颗粒倾向于在组合材料制备过程中破裂，这是不期望的；以及h-BN大量包含降低h-BN热导率的空隙。

因此，亟需进一步改善六方氮化硼粉末的填充性并进一步降低作为杂质而包含在粉末中的导电物质。

发明内容

本发明要解决的问题

由于JP-A 2007 308360中公开的六方氮化硼粉末的发展，已经改进了六方氮化硼粉末的填充性和热导率。

本发明涉及改进JP-A 2007 308360中公开的六方氮化硼粉末，并且其目的是提供六方氮化硼粉末，其中将聚集颗粒的形状制成比JP-A2007 308360更加接近球形以改进粉末的填充性和强度，并且h-BN的纯度比JP-A 2007 308360提高以成功改进h-BN粉末填充的热消散板等的电绝缘性和稳定阈值电压。

此外，本发明的另一目的是提供六方氮化硼粉末，其中控制h-BN粉末中作为杂质而残留的Fe的形状，或者更具体地，与JP-A 2007308360相比，使其更接近球形以最终减少残留Fe的容许量。

解决问题的方法

下文中，将描述实现本发明的历史。最好使粉末颗粒形状为球形，这有利于改善填充性，并且由此改善h-BN粉末的热导率。然而，不能通过常规方法制造令人满意的球形的h-BN粉末颗粒。

作为制备球形h-BN粉末颗粒的方法，已经建议了将h-BN粉末在制备后进行分别预设的制备球形粉末颗粒的操作。然而，该方法是不利的，不仅需要额外的操作，而且制备成本增加(参见JP-A 11 277515)。

此外，在前述常规生产方法中，由于作为B₄C原材料的硼酸包含Fe成分(Fe₂O₃)以及源自在生产B₄C后的聚集-粉碎过程中使用的粉碎设备的Fe，所以含量超过容许值的Fe不可避免地混合(约1000ppm)在h-BN粉末中。因此，在常规方法中，产生h-BN粉末后通过磁分离、酸洗处理等除去Fe。然而，这样的Fe去除处理使得整个生产过程复杂化并且增加了生产成本。因此，这样的Fe去除操作具有可靠性的问题。

对于上述情况，本发明的发明人进行了紧张的研究以找到使h-BN粉末颗粒比常规方法更接近球形而不需要在产生粉末后的任何单独粉碎过程的方法，并且该方法也能够使作为杂质混合在粉末中的Fe含量降低。

因此，本发明的发明人发现在h-BN粉末的生产过程中，在作为原材料的B₄C的氮化过程中或在氮化操作之后的脱碳操作之后，通过进行减压处理由蒸发有效除去了作为杂质的Fe。

此外，本发明人发现上述减压处理不仅通过蒸发除去Fe，而且如果一些Fe仍然存在于h-BN粉末中，则使残余的Fe成为球形且变为无害的。