[发明专利]复合无机化合物及其利用、以及复合无机化合物的制备方法

说明书

技术领域

本发明涉及复合无机化合物及其利用、以及复合无机化合物的制备方法。

背景技术

迄今为止，在各领域中使用复合无机化合物，并被广泛利用。在复合无机化合物中，特别是作为复合氧化物的用途，例如作为非水电解质二次电池的正极活性物质，使用LiCoO₂、LiMn₂O₄等(专利文献1～4及非专利文献1)。另外，作为热电转换材料，使用NaCoO₂等含钴的复合氧化物，作为磁性材料，使用Zn-Mn铁素体等。

作为复合氧化物的制备方法，有固相法、水热法等，制备各种复合氧化物。另外，上述材料中，为了改善性能，提出涂布氧化物的表面(专利文献1～4及非专利文献1)，制成层状的结晶结构(专利文献5，6)，调节煅烧温度(专利文献7)，或者控制晶轴的取向性等(专利文献8)。

专利文献1：日本公开特许公报“特开2000-231919号公报(2000年8月22日公开)”

专利文献2：日本公开特许公报“特开平9-265984号公报(1997年10月7日公开)”

专利文献3：日本公开特许公报“特开2001-176513号公报(2001年6月29日公开)”

专利文献4：日本公开特许公报“特开2003-272631号公报(2003年9月26日公开)”

专利文献5：日本公开特许公报“特开2005-93450号公报(2005年4月7日公开)”

专利文献6：日本公开特许公报“特开2004-363576号公报(2004年12月24日公开)”

专利文献7：日本公开特许公报“特开2002-203994号公报(2002年7月19日公开)”

专利文献8：日本公开特许公报“特开2000-269560号公报(2000年9月29日公开)”

非专利文献1：Mitsuhiro Hibino，Masayuki Nakamura，YujiKamitaka，Naoshi Ozawa and Takeshi Yao，Solid State Ionics Volume 177，Issues 26-32，31October 2006，Pages 2653-2656.

发明内容

但是，虽然利用上述现有技术能够制备各种复合氧化物，但多数情况下无法得到具有所希望的性能的复合氧化物。

例如将LiMn₂O₄用作非水电解质二次电池的正极活性物质时，随着充放电锰从LiMn₂O₄溶出。溶出的Mn在充放电的过程中作为金属Mn在负极上析出。在该负极上析出的金属Mn与电解液中的锂离子反应，结果发生作为电池的大容量降低。为了解决上述问题，尝试被覆复合氧化物的表面。例如用绝缘体被覆时，发生复合氧化物表面的电阻显著增加、上述电池的输出特性降低这样的其他问题，因此没有解决金属Mn的析出。

另外，作为热电转换材料，例如使用NaCoO₂单晶。NaCoO₂中，形成CoO₂层及Na层两层，在与上述CoO₂层平行的方向和垂直的方向上发生各向异性。NaCoO₂单晶的热电动势及热导率基本不依赖于层状结构，但电导度在与CoO₂层平行的方向和垂直的方向上显著不同。因此，NaCoO₂单晶无法作为实用的热电转换材料使用，需要进一步改良。

另外，作为磁性材料，例如将Zn-Mn铁素体用作变压器芯(トランスコア)材料。Zn-Mn铁素体在成层铁心中成层数越多，厚度越薄，越能够降低涡电流，成层工序复杂，成为问题。因此，要求开发出克服上述问题的复合氧化物。

本发明鉴于上述问题，着眼于从根本上进行包含复合氧化物的复合无机化合物的新设计而实施的，其目的在于提供具有新结构的复合无机化合物。

本发明的复合无机化合物，为了解决上述课题，包含由无机化合物构成的主结晶相，其特征在于，具有与上述主结晶相相同的非金属元素构型(non-metallic element arrangement)、且由与上述主结晶相不同的元素组成构成的副结晶相，在上述主结晶相的内部以层状含有，与副结晶相中包含的至少1种金属元素相同的金属元素固溶在上述主结晶相中。