[发明专利]常压等离子体协同催化苯加氢制备环己烷的方法有效
申请号: | 201110109699.1 | 申请日: | 2011-04-29 |
公开(公告)号: | CN102219633A | 公开(公告)日: | 2011-10-19 |
发明(设计)人: | 彩荣;杨勇高;石晓华;王海峰;蒋登高;于欣;詹自力 | 申请(专利权)人: | 郑州大学 |
主分类号: | C07C13/18 | 分类号: | C07C13/18;C07C5/10;B01J23/755 |
代理公司: | 郑州大通专利商标代理有限公司 41111 | 代理人: | 陈大通 |
地址: | 450001 河南省郑州*** | 国省代码: | 河南;41 |
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摘要: | |||
搜索关键词: | 常压 等离子体 协同 催化 加氢 制备 环己烷 方法 | ||
1.一种常压等离子体协同催化苯加氢制备环己烷的方法,其特征在于,所述制备方法包括以下步骤:
a、金属氧化物催化剂的制备:称取硝酸镍Ni(NO3)2或硝酸铜Cu(NO3)2,加入水配制成摩尔浓度为0.1~1.5mol·L-1的溶液,然后称取催化剂载体硅藻土,将 硅藻土浸渍到配制的硝酸镍溶液或硝酸铜溶液中,浸渍8~14h,浸渍后取出进行烘干,烘干后将其置于马弗炉中进行焙烧,焙烧温度为400~650℃,焙烧时间为2~6h,焙烧后得到金属氧化物催化剂,将焙烧后的金属氧化物催化剂置于氢气等离子体中,还原15~60min;
b、将步骤a得到的金属氧化物催化剂均匀负载在玻璃纤维上,得到金属氧化物负载型催化剂;所述金属氧化物催化剂与玻璃纤维二者之间的质量配比为1~5:1;
c、将步骤b所得金属氧化物负载型催化剂先置于等离子体反应器中,所述金属氧化物催化剂与等离子体反应器容积之间加入量的比例为0.1~1.0g:24mL,通过等离子体反应器上设有的进气口以及流量调节装置,将原料气氢气、氩气和苯蒸汽同时通入等离子体反应器中,苯蒸汽是通过氩气携带进入等离子体反应器中,氩气携带苯蒸汽过程中氩气的体积是所携带苯蒸汽体积的7~9倍,氢气与氩气通入时二者的流量比例为0.5~4:1,通入的原料气在金属氧化物负载型催化剂的作用下进行反应,反应时间为8~16s,等离子反应器中为常压,温度为10~60℃;
d、反应结束后,所得气体产品从等离子体反应器的出气口排出,排出后进行收集,然后采用气相色谱分析仪进行分析。
2.根据权利要求1所述的常压等离子体协同催化苯加氢制备环己烷的方法,其特征在于:步骤a中所述称取硝酸镍Ni(NO3)2或硝酸铜Cu(NO3)2,加入水配制成摩尔浓度为0.3~1.0mol·L-1的溶液。
3.根据权利要求1所述的常压等离子体协同催化苯加氢制备环己烷的方法,其特征在于:步骤a中所述将其硅藻土浸渍到配制的硝酸镍溶液或硝酸铜溶液中,所述浸渍过程中硅藻土与硝酸镍溶液或硝酸铜溶液二者之间的加入量比例为1g:5~20ml。
4.根据权利要求3所述的常压等离子体协同催化苯加氢制备环己烷的方法,其特征在于:所述浸渍过程中硅藻土与硝酸镍溶液或硝酸铜溶液二者之间的加入量比例为1g:8~15ml。
5.根据权利要求1所述的常压等离子体协同催化苯加氢制备环己烷的方法,其特征在于:步骤a中所述浸渍后取出进行烘干,烘干时烘干温度为80~150℃,烘干时间为4~7h。
6.根据权利要求1所述的常压等离子体协同催化苯加氢制备环己烷的方法,其特征在于:所述等离子体反应器采用石英介质,石英介质的厚度为2~4mm;所述等离子体反应器采用的电极为铜电极、铝电极、合金电极或不锈钢电极;电极间的放电间隙为4~20mm。
7.根据权利要求6所述的常压等离子体协同催化苯加氢制备环己烷的方法,其特征在于:所述电极间的放电间隙为6~12mm。
8.根据权利要求1所述的常压等离子体协同催化苯加氢制备环己烷的方法,其特征在于:步骤c中所述苯蒸汽是通过氩气携带进入等离子体反应器中,所述氩气携带苯蒸汽是氩气通入装有液体苯的恒温容器中,在10~30℃恒温、达到饱和蒸汽压的条件下氩气带出苯蒸汽通入等离子体反应器中。
9.根据权利要求8所述的常压等离子体协同催化苯加氢制备环己烷的方法,其特征在于:所述氩气携带苯蒸汽是氩气通入装有液体苯的恒温容器中,在15~25℃恒温、达到饱和蒸汽压的条件下氩气带出苯蒸汽通入等离子体反应器中。
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