[发明专利]甲醇或甲醛氨氧化合成酰胺的方法

权利要求书

1.一种由甲醇或甲醛氨氧化合成酰胺的方法，其特征在于该方法包括以下各步骤：

(1)甲醇与空气在“甲醇脱氢反应器”中氧化脱氢生成甲醛。甲醇重量空速为0.2-3h^-1，反应温度270-450℃，反应压力0.1-1MPa，甲醇浓度5-10％，气体空速2000-20000h^-1。

用甲醛为原料时，该步骤可省去。代之以甲醛发生器。

(2)由“甲醇脱氢反应器”出来的甲醛和空气与氨气混合，进入“甲醛氨化反应器”反应，使甲醛部分而非全部转化成氢氰酸。反应温度270-450℃，反应压力0.1-1MPa，氨浓度5-15％，氨醇比0.3-3，气体空速2000-20000h^-1。

(3)由“甲醛氨化反应器”出来的甲醛、氢氰酸、空气与氨不经分离，进入“缩合反应器”反应，生成酰胺。反应温度100-400℃。反应压力0.1-1MPa，气体空速500-20000h^-1。

2.如权利要求1所述的方法，其特征在于所用的原料是甲醇或甲醛、氨和空气，也包括能产生这些原料的化合物，如乌洛托品(六次甲基四胺)、二甲醚、甲缩醛，氨水等。也包括使用富氧或纯氧。

3.如权利要求1所述的方法，各反应器用的是固定床或流化床或微通道反应器。所发生的反应为气固催化反应。

4.如权利要求1所述的方法，“甲醇脱氢反应器”和“甲醛氨化反应器”这2个反应器也可以合并成为一个“甲醇氨氧化反应器”。“甲醛氨化反应器”与“缩合反应器”这2个反应器也可以合并成为一个“甲醛氨氧化缩合反应器”。

5.如权利要求1所述的方法，“甲醇脱氢反应器”、“甲醛氨化反应器”和“缩合反应器”这3个反应器也可以合并成为一个“酰胺合成反应器”。

6.如权利要求1所述的方法，“甲醇脱氢反应器”、“甲醛氨化反应器”、“甲醇氨氧化反应器”和“甲醛氨氧化缩合反应器”所用催化剂主要成分为Fe_aMo_bBi_cP_dSi_eAl_fO_g，其中a＝1，b＝0.2-5，c＝0-1，d＝0-1，e＝0-15，f＝0-15，g为满足其它金属化合价所需量。催化剂堆比重0.5-2。

7.如权利要求1所述的方法，“甲醛氨化反应器”和“甲醛氨氧化缩合反应器”所用催化剂主要成分还包括Cu_aSb_bMn_cP_dSi_eAl_fO_g，其中a＝0-5，b＝0-5，c＝0-5，d＝0-5，e＝0-15，f＝0-15，g为满足其它金属化合价所需量。催化剂堆比重0.5-2。

8.如权利要求1所述的方法，“缩合反应器”所用催化剂为固体酸或固体碱。固体酸包括各种酸性分子筛如HZSM-5，HM，Hβ等、酸性或两性金属氧化物如Al₂O₃，ZrO₂，ZnO，TiO₂或复合氧化物如SiO₂-Al₂O₃等。固体碱包括非负载或由活性炭、Al₂O₃，ZrO₂，TiO₂或沸石负载的元素周期表I A或IIA族金属氧化物、氟化物如KF/Al₂O₃等、复合氧化物如CaO-ZrO₂，MgO-ZrO₂，MgO-Al₂O₃等、以及碱性沸石和稀土氧化物。

9.如权利要求1所述的方法，进入“甲醛氨化反应器”、“甲醛氨氧化缩合反应器”或“缩合反应器”的物料也可以不含空气或氧气。

10.如权利要求1所述的方法，所合成的酰胺主要为(但不限于)羟基乙酰胺，氨基乙酰胺，亚氨基二乙酰胺、丙二酰胺和氮川三乙酰胺。也包括以这些酰胺为中间物，后续各种反应器，以相应的酸(乙醇酸、甘氨酸、亚氨基二乙酸、丙二酸和氮川三乙酸)或其酯(如乙醇酸甲酯等)、胺(乙醇胺、乙二胺、二乙烯三胺、1，3-丙二胺、三乙烯四胺)和醇(乙二醇等)为产品的工艺。