[发明专利]锂镧锆氧固体电解质材料及其制备方法与应用

权利要求书

1.Li_7+xLa₃Zr₂O_12+0.5x所示锂镧锆氧固体电解质材料，其中，-0.35≤x≤+0.35。

2.根据权利要求1所述的材料，其特征在于：所述x为-0.35至0或0至0.35。

3.根据权利要求1或2所述的材料，其特征在于：所述锂镧锆氧固体电解质材料的结构为立方相的石榴石结构；所述锂镧锆氧固体电解质材料在室温下的总离子电导率大于1×10^-4S/cm，优选1.38×10^-4-1.92×10^-4S/cm。

4.根据权利要求1-3任一所述的材料，其特征在于：所述锂镧锆氧固体电解质材料是按照权利要求5-11任一所述方法制备而得。

5.一种制备权利要求1-4任一所述锂镧锆氧固体电解质材料的方法，包括如下步骤：将锂源化合物、镧源化合物和锆源化合物按照Li、La和Zr的摩尔比为(7+x)∶3∶2混匀后进行一次煅烧并冷却至室温，再进行一次烧结，得到所述锂镧锆氧固体电解质材料；其中，-0.35≤x≤+0.35。

6.根据权利要求5所述的方法，其特征在于：所述x为-0.35至0或0至0.35；所述锂源化合物选自氢氧化锂、碳酸锂、硝酸锂和高氯酸锂中的至少一种，优选氢氧化锂；所述镧源化合物选自氧化镧、硝酸镧和氢氧化镧中的至少一种，优选氧化镧；所述锆源化合物选自氧化锆、硝酸氧锆和氢氧化锆中的至少一种，优选氧化锆。

7.根据权利要求5或6所述的方法，其特征在于：所述混匀步骤中，混合介质为醇，混合方法为球磨混合，时间为12-24小时，优选18小时；所述一次煅烧步骤中，温度为800-900℃，优选800℃，时间为10-15小时，优选15小时；所述一次烧结步骤中，温度为1150-1200℃，优选1200℃，时间为30-40小时，优选35小时。

8.根据权利要求7所述的方法，其特征在于：所述醇选自异丙醇、乙二醇和丙三醇中的至少一种，优选异丙醇。

9.根据权利要求5-8任一所述的方法，其特征在于：所述权利要求1-4任一所述锂镧锆氧固体电解质材料的方法，还包括如下步骤：在所述混匀步骤之后，所述煅烧步骤之前，将混匀后的反应物进行干燥；

所述权利要求1-4任一所述锂镧锆氧固体电解质材料的方法，还包括如下步骤：在所述一次煅烧步骤之后，所述一次烧结步骤之前，将一次煅烧后的产物于所述醇中进行混合均匀后再进行干燥和压片。

10.根据权利要求9所述的方法，其特征在于：所述混合方法为球磨混合，时间为24-36小时，优选24小时；

所述干燥步骤中，温度均为70-90℃，优选75-80℃，时间均为5-24小时，优选6-10小时；

所述压片步骤包括如下步骤：先将干燥后的产物进行预压成型，再进行冷等静压。

11.根据权利要求10所述的方法，其特征在于：所述预压成型步骤中，压力为2-6MPa，优选4MPa，时间为1-10分钟，优选2分钟；所述冷等静压步骤中，压力为150-250MPa，优选200MPa，时间为5-10分钟，优选10分钟。

12.以权利要求1-4任一所述锂镧锆氧固体电解质材料为电解质材料的锂离子电池。

13.权利要求1-4任一所述锂镧锆氧固体电解质材料在制备锂离子电池中的应用。