[发明专利]一种锂二次电池用多元复合正极材料及其制备方法

权利要求书

1.一种锂二次电池用多元复合正极材料，其特征在于，其化学式为Li_aNi_xCo_yMn_1-x-yM_zO₂(PO₄)_b，为粉末状；

所述化学式中，M是选自Mg、Al、Zr、Ba、Sr、B中的一种或二种以上的元素，a、x、y、z及b是相关元素的摩尔比的值，分别为0.8≤a≤1.2，0＜x＜1，0＜y＜1，x+y≤1，0.0005≤z≤0.02，0＜b≤0.02；

所述锂二次电池用多元复合正极材料的振实密度≥1.5g/cm³。

2.一种如权利要求1所述的锂二次电池用多元复合正极材料的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：

（1）称取Ni_xCo_yMn_1-x-y(OH)₂表示的化合物、锂盐或氧化锂或氢氧化锂、含元素M的化合物，使Li：Ni：Co：Mn：M化学计量比为a：x：y：(1-x-y)：z，其中a，x，y，z分别为0.8≤a≤1.2，0＜x＜1，0＜y＜1，x+y≤1，0.0005≤z≤0.02，混合，然后在700-950℃烧结6-24h，冷却后破碎，筛分，得到化学式为Li_aNi_xCo_yMn_1-x-yM_zO₂表示的化合物A；

（2）测试步骤（1）所得化合物A残存的锂元素含量，加入Li/P摩尔比值≥3的含磷化合物，然后在300-900℃热处理2-10h，冷却后，破碎，筛分，即得到化学式为Li_aNi_xCo_yMn_1-x-yM_zO₂(PO₄)_b表示的锂二次电池用多元复合正极材料。

3.根据权利要求2所述的锂二次电池用多元复合正极材料的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：

（1）称取Ni_xCo_yMn_1-x-y(OH)₂表示的化合物、锂盐或氧化锂或氢氧化锂、含元素M的化合物，使Li：Ni：Co：Mn：M化学计量比为a：x：y：(1-x-y)：z，其中a，x，y，z分别为0.8≤a≤1.2，0＜x＜1，0＜y＜1，x+y≤1，0.0005≤z≤0.02，混合，然后在750℃烧结20h，冷却后破碎，筛分，得到化学式为Li_aNi_xCo_yMn_1-x-yM_zO₂表示的化合物A；

（2）测试步骤（1）所得化合物A残存的锂元素含量，加入Li/P摩尔比值≥3的含磷化合物，然后800℃热处理3h，冷却后破碎，筛分，得到化学式为Li_aNi_xCo_yMn_1-x-yM_zO₂(PO₄)_b表示的锂二次电池用多元复合正极材料。

4.根据权利要求2或3所述的锂二次电池用多元复合正极材料的制备方法，其特征在于，所述Ni_xCo_yMn_1-x-y(OH)₂表示的化合物振实密度≥1.0g/cm³，激光衍射法测试的平均粒径为5－20μm，粉末粒子的形状为类球状。

5.根据权利要求2或3所述的锂二次电池用多元复合正极材料的制备方法，其特征在于，所述含磷化合物为磷酸二氢铵、磷酸氢二铵、磷酸二氢锂中的至少一种。

6.根据权利要求2或3所述的锂二次电池用多元复合正极材料的制备方法，其特征在于，所述含元素M的化合物为含元素M的盐、氧化物、氢氧化物或无机酸。

7.根据权利要求2或3所述的锂二次电池用多元复合正极材料的制备方法，其特征在于，所述锂盐为碳酸锂。