[发明专利]一种蜂窝状整体式耐硫甲烷化催化剂及其制备方法

权利要求书

1.一种蜂窝状整体式耐硫甲烷化催化剂，其包含：

蜂窝状整体式载体，其由多孔陶瓷材料制成且具有多个贯穿该载体的通道；

负载在所述载体上的活性组分，其中以钼的氧化物作为主活性组分，以钴的氧化物作为第一助剂；以锆的氧化物、铈的氧化物或镧的氧化物中的至少一种作为第二助剂。

2.权利要求1的催化剂，其中所述蜂窝状整体式载体具有以下特征中的至少一种：所述多孔陶瓷材料的孔隙率大于45体积％；或者，所述多孔陶瓷材料具有堇青石结构；或者，所述多个贯穿该载体的通道是彼此平行的。

3.权利要求1的催化剂，其中所述蜂窝状整体式载体的截面通道密度为25-120个通道/平方厘米，通道的当量直径为1.2-1.6mm。

4.权利要求1的催化剂，其中所述多孔陶瓷材料包含按氧化物计的以下组分：20-39wt.％的Al₂O₃，15-30wt.％的MgO或TiO₂，31-65wt.％的SiO₂；或者，30-37％的Al₂O₃，12-16wt.％的MgO或TiO₂，47-58wt.％的SiO₂，其中wt％基于所述多孔陶瓷材料的总重量。

5.权利要求1的催化剂，其中以所述催化剂总重量为基准，以MoO₃计的钼的氧化物占4-15％，以CoO计的钴的氧化物占1-5％，分别以ZrO₂、CeO₂或La₂O₃计的锆的氧化物、铈的氧化物、镧的氧化物中的至少一种的重量占0.4-3％。

6.一种蜂窝状整体式耐硫甲烷化催化剂的制备方法，包括以下步骤：

a.通过以下子步骤制备蜂窝状整体式载体：

a1.将期望量的以下物质共混成共混物：

γ-Al₂O₃粉末，

MgO前体和/或TiO₂前体，

SiO₂前体，

水，和

成型助剂；然后，

a2.将所述共混物成型成蜂窝状成型产物；然后

a3.先后对所述蜂窝状成型产物进行干燥和煅烧；

b.制备浸渍溶液，所述浸渍溶液含有：

钼前体和钴前体；以及，

锆前体、铈前体或镧前体中的至少一种；

c.用期望量的所述浸渍溶液浸渍所述蜂窝状整体式载体；

d.先后对步骤c的产物进行干燥和煅烧。

7.一种蜂窝状整体式耐硫甲烷化催化剂的制备方法，包括以下步骤：

a.将期望量的以下物质共混成共混物：

γ-Al₂O₃粉末，

MgO前体和/或TiO₂前体，

SiO₂前体，

水，

成型助剂，

钼前体和钴前体，以及，

锆前体、铈前体或镧前体中的至少一种；然后，

b.将所述共混物成型成蜂窝状成型产物；

c.先后对所述产物蜂窝状成型产物进行干燥和煅烧。

8.权利要求6或7的方法，其中所述成型助剂包括造孔剂、粘合剂和润滑剂，其中所述造孔剂选自碳酸铵、碳酸氢铵、尿素、淀粉或石墨中的至少一种；所述粘合剂选自硅酸钠、拟薄水铝石、高岭土或田菁粉中的至少一种；所述润滑剂选自甘油或硬脂酸钠中的至少一种。

9.权利要求6或7的方法，其中所述成型助剂还包括增强剂和/或胶溶剂，其中所述增强剂选自玻璃纤维、碳纤维、石棉纤维中的至少一种；所述胶溶剂选自浓硝酸或醋酸中的至少一种。

10.权利要求6或7的方法，其中所述钼前体是水溶性钼酸盐，所述钴前体是水溶性钴盐，所述锆前体是水溶性锆盐或水溶性锆酸盐或锆酸酯，所述铈前体是水溶性铈盐，所述镧前体是水溶性镧盐，所述SiO₂前体是硅酸盐或硅酸酯。