[发明专利]锂离子电池硅碳负极材料及其制备方法

权利要求书

1.一种锂离子电池硅碳负极材料，其特征在于：所述锂离子电池硅碳负极材料平均粒径为5～25μm，由硅碳复合材料与石墨类材料混合，硅碳复合材料占锂离子电池硅碳负极材料的质量为7～20％；所述硅碳复合材料由粒度为50～200nm的纳米硅粉颗粒，与疏松碳纳米管和/或絮状结构的碳纳米纤维沉积到纳米硅粉颗粒表面和/或嵌入到纳米硅粉颗粒之间形成核，在核的表面包覆有碳层，形成核壳结构，碳层质量为核的1～15％。

2.根据权利要求1所述的锂离子电池硅碳负极材料，其特征在于：所述石墨类材料为含碳量80～99.9％的天然石墨类材料。

3.根据权利要求2所述的锂离子电池硅碳负极材料，其特征在于：所述锂离子电池硅碳负极材料质量比容量大于420mAh/g，循环60周容量保持率大于92％。

4.一种锂离子电池硅碳负极材料的制备方法，包括以下步骤：一、按质量百分比，将2～8％的催化剂、2～10％的可溶解性有机碳、82～95％的粒度为1～5μm、纯度为99.9％以上硅粉和无水乙醇，先以1850rpm的转速球磨25～30h，再以转速为500～800rpm球磨1～3h，然后超声震荡不少于30分钟，干燥制粉，得到粒度为8～20um前驱粉体；将前驱粉体以1.3～10℃/min的升温速度，至400～600℃后，再以2～8℃/min的升温速度，升温到600～900℃，焙烧6～8h，自然冷却到室温，粉碎得到粒度为50～200nm的超细微纳米前驱体硅粉；所述可溶解性有机碳是柠檬酸，葡萄糖，酚醛树脂，环氧树脂或氧化乙烯；所述催化剂是含有Fe、Co、Ni、Cu的盐类物质；二、在超细微纳米前驱体硅粉内通入氮气排除空气至氧含量低于500ppm，然后以1.3～5℃/min的升温速度，升温到400～700℃，焙烧时间3～8h，期间通入有机碳源气体进行化学气相沉积1～3h，流量为1～5L/min，接着恒温烧结1～3h，风冷降温到50℃以下，使纳米硅粉颗粒表面和/或之间生成具有疏松的碳纳米管和/或碳纳米纤维的絮状结构；所述有机碳源气体是液化石油气，乙炔，天然气，甲烷；三、液相包覆焙烧，加入无水乙醇，加入被包覆材料质量1～15％的有机碳源材料，搅拌1～3h，干燥后，以1.3～10℃/min升温速度，至400～600℃，再以5～8℃/min的升温速度，升温到900～1000℃，焙烧6～8h，自然冷却到室温，得到包覆后材料；四、进行非破坏其包覆结构粉碎，并球形化处理，得到平均粒径为5～25μm的硅碳复合材料；五、将硅碳复合材料与平均粒径为5～25μm、含碳量80～99.9％的天然石墨类材料混合，硅碳复合材料占锂离子电池硅碳负极材料的质量为7～20％，得到锂离子电池硅碳负极材料。

5.根据权利要求4所述的锂离子电池硅碳负极材料的制备方法，其特征在于：所述按质量百分比，将2～8％的催化剂、2～10％的可溶解性有机碳、82～95％的粒度为1～5μm、纯度为99.9％以上单质粗硅粉和无水乙醇球磨，质量固含量为5～30％。

6.根据权利要求5所述的锂离子电池硅碳负极材料的制备方法，其特征在于：所述超声振动频率为20～40KHz，功率密度为0.5～1.5W/cm²。

7.根据权利要求6所述的锂离子电池硅碳负极材料的制备方法，其特征在于：所述化学气相沉积后的料进行研磨粉碎并过200目筛。

8.根据权利要求7所述的锂离子电池硅碳负极材料的制备方法，其特征在于：所述步骤三加入无水乙醇，控制质量固含量为10～25％。

9.根据权利要求8所述的锂离子电池硅碳负极材料的制备方法，其特征在于：所述步骤三焙烧过程中为真空，其真空度需低于10^-3Pa，或者充入保护性气体氮气或氩气，流量为0.5～5L/min，升温、焙烧、降温过程中一直通氮气，气体流量为0.5L/min。