[发明专利]一种甲烷催化燃烧固溶体催化剂及其制备方法

说明书

技术领域

本发明涉及一种催化剂及其制备方法，特别是涉及一种甲烷催化燃烧固溶体催化剂及其制备方法。

背景技术

目前，制备固溶体的方法主要有共沉淀法、溶胶-凝胶法、微乳液法和高能球磨法等。其中共沉淀法具有工艺简单，产品均一性好和易于实现工业化等的优点，是制备固溶体最常用的一种方法。 

文献公开了以尿素为沉淀剂采用共沉淀法制备铈锆固溶体。它的制法是将含铈锆硝酸盐或氯化物的混合溶液与尿素溶液在室温下反应10～60min，然后在100℃下保持回流状态20～50h，冷却至室温后，静置陈化2～12h，再将所制得到的沉淀物经过滤，洗涤和干燥后在500℃下焙烧制得比表面积为104～120m²/g的铈锆固溶体。

文献公开了采用共沉淀-高压水热联合法制备铈锆固溶体。它通过将共沉淀所得到的前驱体进行高压水热处理，来制备铈锆固溶体。它通过将共沉淀所得到的前驱体进行高压水热处理，来制备高比表面及高热稳定性能的铈锆固溶体。水热处理的温度为100～220℃，压力为5～30大气压，时间为120～360min。由该方法制得的经500℃焙烧的铈锆固溶体，其比表面积为99.6～132.1m²/g。

文献公开了采用共沉淀法-微波照射联合法制备铈锆固溶体。它的具体制备方法是将铈盐和锆盐按一定比例溶解于去离子水中形成铈锆混合溶液；将0.1～2M的碱溶液倒入三口烧瓶中，然后向三口烧瓶中滴加上述的铈锆混合溶液，滴加终点时的PH值为8～11；将所得到的沉淀混合液放入微波炉内微波照射3～60min，功率为100～1200W；再将所得到的沉淀混合液经抽滤、洗涤后干燥，再置于马弗炉中在400～900℃下焙烧，其表面积为170～185 m²/g。

由此可见，上述几种用于固溶体的制备方法，都存在明显的缺点，例如制备时间长，设备要求较高或者制备的图溶体比表面积较小等。

发明内容

本发明的目的是针对现有技术的不足，拟设计一种甲烷催化燃烧的固溶体催化剂及其制备方法。该材料具有对甲烷效率高、催化温度相对较低、成本低等特点。

本发明提供一种甲烷催化燃烧固溶体催化剂，其特征在于，所述催化剂的组分和质量百分比为：铁铈复合氧化物为主体，其中铁含量5%～10%，铈含量为90%～95%；以银为活性组分，其占总催化剂百分含量为0.2%～3%。

本发明提供一种甲烷催化燃烧固溶体催化剂的制备方法，其特征在于包括以下步骤：

（1）共沉淀法制备三氧化二铁/氧化铈(Fe₂O₃/CeO₂)载体：将硝酸铁（Fe(NO₃)₃）与硝酸铈（Ce(NO₃)₃）溶于去离子水中搅拌均匀，制成溶液（I），取碳酸氢氨或碳酸氨溶于水制成溶液（Ⅱ），将溶液（I）与溶液（Ⅱ）混合，进行化学反应；反应进行30～60分钟后，向此溶液中缓慢滴加氨水进行沉淀使PH值在7～8之间，老化过滤得滤饼，滤饼经干燥焙烧后即得催化剂所用载体；

（2）配置硝酸银（AgNO₃）溶液，将步骤（1）制好的催化剂载体浸渍于硝酸银溶液上，静置后干燥，经焙烧制得催化剂成品。

步骤（1）中所述铁含量为5%～10%，铈含量为90%～95%。

步骤（2）中所述银含量占总催化剂的0.2%～3%。

步骤（2）中所述浸渍为等体积浸渍。

步骤（2）中所述静置时间为2～3小时。

所述焙烧温度为500～600℃，焙烧时间3小时。

催化剂（40-60）目颗粒在固定床微型反应装置上考察对甲烷的催化燃烧活性。固定床微型反应装置的反应管直径为6mm,催化剂装填量为1300mg，原料气组成为V（甲烷）：V（空气）=1:99，空速18000m³/h。控制反应温度的热电耦于石英管内催化剂床层中心位置。反应前未经任何预处理。每个温度点反应30min，使催化剂活性达到稳定，分贝取反应前后的气体，用气象色谱进行定量分析。以下实施案例均按照该方法进行性能评价。

具体实施方式

下面对本发明的实施案例作详细说明：本实施例在以本发明技术方案为前提下进行实施，给出了详细的实施方式和具体的操作过程，但本发明的保护范围不限于下述的实施例。

实施例1：