[发明专利]一种稀土掺杂钇铝石榴石晶体前驱体的制备方法

说明书

技术领域

本发明涉及白光发光二极管(w-LED)用材料，特别是一种分散性好、粒度分布集中、近球形的纳米量级稀土掺杂钇铝石榴石晶体前驱体的制备方法。

背景技术

钇铝石榴石(YAG)晶体具有优异的光学、物理、和化学稳定性，经稀土元素掺杂后可以得到透明陶瓷以代替难以制备的单晶，尤其是上世纪90年代，日亚公司采用蓝光激发黄色荧光粉(YAG:Ce)得到世界上第一支白光发光二极管(w-LED)，因其节能、环保、高效等优良性能有望取代传统的白炽灯成为新一代的日常照明光源，而备受学界关注。为了提高相应光学器件的性能，制备粒度分布集中的纳米量级稀土掺杂钇铝石榴石晶体显得尤为重要，要制备纳米量级稀土掺杂钇铝石榴石晶体的关键在于原材料前期处理也即前驱体的制备。

为了得到粒度分布集中的纳米量级稀土掺杂钇铝石榴石晶体，其前驱体合成的研究一直是学界关注的焦点，中国科学院安徽光学精密机械研究所苏静等以氨水作为沉淀剂合成了Nd:YAG前驱体，中国科学院上海硅酸盐研究所的刘文斌等以碳酸氢铵[NH₄HCO₃]为沉淀剂制备了钇铝石榴石纳米粉体。与传统的固相合成法相比，这种液相法合成前驱体的方法易于得到纳米晶体，但存在的问题在于这是一种外控式沉淀法，也即反应溶液要依靠外部添加的沉淀剂实现有效反应物的沉淀。这种方式无论是将沉淀剂滴加或喷雾的方式添加到反应溶液中还是将反应溶液滴加或喷雾到沉淀剂中，沉淀剂与反应溶液都存在瞬间接触界面，从而造成沉淀剂与反应溶液接触面溶液浓度过高易于形成较大沉淀晶核，造成了所得前驱体粒度分布不够集中，进而影响稀土掺杂钇铝石榴石晶体形貌和粒径分布集中度。

发明内容

本发明的目的在于提供一种获得分散性好、粒径小、粒度分布集中、近球形稀土掺杂钇铝石榴石晶体Y_3-xAl₅O₁₂:xRe前驱体的制备方法，通过共沉淀法制备了Y_3-xAl₅O₁₂:xRe前驱体，加入适量硫酸铵[(NH₄)₂SO₄]作为表面活性剂，引入尿素作为沉淀剂，在实现前驱体粒径在纳米量级的前提下，避免了因沉淀剂与反应溶液接触界面处相对浓度过大产生的大颗粒沉淀，使得前驱体的粒度分布更加集中。

本发明解决技术问题所采取的技术方案是：

一种稀土掺杂钇铝石榴石晶体前驱体的制备方法，其特征在于，该方法包括下述步骤：

1)根据稀土掺杂钇铝石榴石晶体前驱体的有效元素化学式：Y_3-xAl₅O₁₂:xRe，其中，Re为Ce、Tb、Nd、Gd或Sm金属元素中的一种或几种的组合，0.001≤x≤0.3，按化学式各元素的计量比称取含有Y元素的可溶盐或者Y元素的氧化物和Ce、Nb、Eu、Gd或Sm金属元素的可溶于水的化合物，将其溶于去离子水或酸得到均质溶液；

2)量取沉淀剂尿素溶于去离子水制成尿素溶液，加入到上述均质溶液中，再加入分散剂硫酸铵溶液，将上述混合溶液充分搅拌得到均相溶液；

3)将该均相溶液置入水浴箱中加热并搅拌均匀，得到白色胶体；

4)将上述胶体进行抽滤洗涤后，放入真空干燥箱中干燥，干燥后取出在玛瑙研钵中研磨，即得到近球形纳米量级稀土掺杂钇铝石榴石晶体前驱体。

本发明进一步的特征在于：

所述尿素作为沉淀剂与金属元素化合物的摩尔比为(10-25)∶1。

所述硫酸铵与金属元素化合物的质量比为1∶(5-10)。

所述水浴温度在86～100℃。

所述对白色胶体的洗涤首先采用去离子水洗涤，去离子水的体积与抽滤所得胶体的体积比为(5-10)∶1，洗涤次数2-5次。

所述白色胶体经去离子水洗涤后要用无水乙醇二次洗涤，无水乙醇与洗涤后所得胶体的体积比大于为(2-10)∶1，洗涤次数1-3次。

所述真空干燥箱干燥温度为40℃-100℃。