[发明专利]水溶液中放射性物质的捕捉、去除和处置

说明书

本申请要求2010年12月15日提交的临时申请号61/423,288的权益。

技术领域

本发明总体上涉及捕捉、去除和处置水溶液中的放射性物质的方法。

背景技术

由于对环境的关注，放射性废物清洁在核工业中非常重要。这一点在核电站的轻水反应堆中尤其如此。因此，本发明在于例如如下所述的那些合成的多价螯合树脂在轻水反应堆核电站中清洁放射性废物的应用。具体地，本发明在于树脂本身的最终废物处理，和性质上是离子的和潜在胶态的基于钴的放射性的处理清洁和处置的策略。

发明内容

现有技术的这些和其它缺点由本发明解决，本发明提供了从例如如下所述那些的多价螯合型树脂中去除放射性物质的一步去络合(de-ligation)技术。何种特殊形式产生何种去络合产物将取决于pH和溶剂热力学性质。

根据本发明的一个方面，去络合多价螯合树脂以从多价螯合树脂中去除放射性物质的方法包括以下步骤：使珠粒形式的多价螯合树脂经历水性钴的中性溶液，和使用盐酸来降低pH，以从珠粒形式的多价螯合树脂中释放放射性物质。

根据本发明的另一个方面，捕捉水溶液中的放射性物质和去除放射性物质以进行处置的方法包括以下步骤：提供粉未形式的多价螯合树脂和将粉末形式的多价螯合树脂转化为珠粒形式的多价螯合树脂，使珠粒形式的多价螯合树脂经历水溶液中包含的放射性物质，允许珠粒形式的多价螯合树脂捕捉放射性物质，使包含捕捉的放射性物质的珠粒形式的多价螯合树脂经历水性钴的中性溶液，和使用盐酸降低pH，以从珠粒形式的多价螯合树脂中释放放射性物质。

附图说明

被认为是本发明的主题可以结合附图参考以下说明，得到更好的理解，其中：

图1显示根据本发明实施方案的与多价螯合树脂的活性位点配位的Co⁺⁺；

图2显示使用始于盐酸甜菜碱的“涂覆溶液”法的基于四亚乙基五胺(TEPA)的多价螯合配体的化学式。注意类似的涂覆溶液可以由TEPA本身的质子化形式获得，即没有盐酸甜菜碱偶合，如图11中示意性示出并在正文中讨论的；

图3显示使用始于非甜菜碱环氧化物的“涂覆溶液”法的基于TEPA的多价螯合配体的化学式。注意类似的涂覆溶液可以由TEPA本身的质子化形式获得，如图11中示意性示出并在正文中讨论的；

图4显示钴容量对阴离子絮凝百分比。理想的絮凝物将以最不影响多价螯合容量的阴离子树脂分数形成；

图5显示相对于传统离子交换树脂，树脂的钴去除效率的测试结果。在使用可与沸水反应堆核电站中的反应堆水相比较的模拟任务溶液的对比典型商业粉末离子交换树脂性能的测试中，以实验室规模在实验室中合成的本发明的树脂材料在钴去除效率方面显示～3倍改善；

图6显示相对于传统离子交换树脂(空心符号)，树脂的从核电站反应堆水样中去除钴的效率的测试结果。覆盖传统离子交换树脂的以实验室规模在实验室中合成的本发明的树脂材料(充填符号)在钴净化因子方面显示～3倍改善；

图7显示相对于传统离子交换树脂，树脂的从核电站燃料池水样中去除钴的效率的测试结果。相对于具有阳离子交换覆盖层的基准离子交换树脂(空心三角形符号)，和相对于单独的但两倍于底层负载的基准离子交换树脂(空心菱形符号)，覆盖传统离子交换树脂的以实验室规模在实验室中合成的本发明的树脂材料(空心正方形符号)在钴净化因子方面显示～3倍改善；

图8显示从满功率运行至加燃料状态的停机期间，典型沸水反应堆核电站的反应堆水的典型活性释放；

图9显示核电站反应堆冷却剂⁶⁰Co净化因子测试概述。(来自图5)的实验室规模合成的多价螯合树脂的数据与(来自图4)的用理想量阴离子交换树脂絮凝并随后作为传统离子交换树脂的覆盖层测试的相同树脂(空心正方形符号)进行比较；

图10显示核电站反应堆冷却剂⁶⁰Co净化因子的放大测试。用更大量的实际反应堆冷却剂试样任务树脂放大图6的测试；

图11显示磺酰胺键合TEPA、TEPAH_nⁿ⁺共轭物和其它类型的树脂配位位点。所有形式的TEPA，不论是以共价键方式还是以离子键方式键合至强酸阳离子位点，将通过保持不带电的TEPA的氮上的孤电子对与离子钴多价螯合；