[发明专利]一种氨氧化、分解催化剂

说明书

技术领域

本发明涉及一种氨氧化、分解催化剂，其被供应于用氨作为燃料的氨引擎的助燃剂或燃料电池等中进行的生氢反应中。

背景技术

为了分解氨来制备氢，现有技术需要在钌类的氨分解催化剂存在下进行下述式（I）的反应。

△H_298K=46.1kJ/mol

式（I）的反应是吸热反应，因此为了得到稳定的氨分解率，需要对反应体系加热，使反应温度为350℃以上。

因此，为了抑制因吸热反应导致的气体温度下降，现有技术从外部进行供热。但在该方法中传热速度比反应速度慢，因此为了得到充分的传热速度，不得不增加传热面积，难以实现设备的小型化。

作为从外部进行供热的热源，还考虑了利用引擎等的废气的方法，但在该方法中，热源温度在350℃以下的情况下，比催化剂发挥作用时的温度低，因此无法进行供热，存在无法制备规定量的氢的问题。

作为进行供热的热源，除了从外部进行供给以外，还有如下述式（II）所示，通过氨与氧之间的催化反应产生热，利用该热的方法。

△H_298K=-315.1kJ/mol

如果在同一反应管内引发式（I）与式（II）反应，则能够用式（II）产生的热来补充式（I）的吸热部分。另外，能够通过控制式（II）的氧量来控制催化剂层的温度。例如，在与引擎废气的废热进行热交换而被预热的供给气体温度发生改变的情况下，能够稳定地制备氢。

作为用来促进式（II）的氨氧化用催化剂，通常使用铂类催化剂。例如，专利文献1公开了多层化氨氧化催化剂，其包括耐火性金属氧化物、设置在该耐火性金属氧化物上的铂层及设置在该铂上的钒层。

但是，该催化剂的工作温度为200℃左右，在该温度以下的温度下不能促进氧化反应，必需使用电热器等将气体温度提高至200℃左右。

在专利文献2中公开了一种氨氧化催化剂，其包括选自铈及镨中至少一种元素的氧化物、选自含钇的化合价非可变性稀土元素中至少一种元素的氧化物及钴的氧化物；另外专利文献3公开了一种氨氧化催化剂，其实质上包括由铂、铑及视情况的钯构成的长丝，该长丝具有铂涂层，但是它们具有与专利文献1相同的问题。

专利文献

专利文献1：日本特表2007-504945号公报

专利文献2：日本特许4165661号公报

专利文献3：日本特开昭63-72344号公报

发明内容

本发明要解决的技术问题

本申请的发明人们开发了一种氨氧化、分解催化剂，其是在由可氧化还原的金属氧化物构成的担体上，负载催化活性金属而成。

根据该氨氧化、分解催化剂，（i）通过在常温下使氨及空气与该催化剂接触，首先处于还原状态的担体与氧反应产生氧化热，催化剂层的温度瞬间上升，催化剂层的温度达到氨与氧发生反应的温度；（ii）然后，自发地进行作为放热反应的氨氧化反应，该放热反应产生的热，被用在按照上述式（I）的催化活性金属存在下分解氨的过程中，由此生成氢。

因此，通过使用上述催化剂，无需电热器等预加热，能够降低制备氢的成本。

上述催化剂，通过将担体预先进行还原，使得在常温下还原状态的担体与氧接触时，担体与氧反应产生氧化热，具有常温起动性。

作为担体，在单独使用CeO₂的情况下，为了使其具有常温起动性，需要在600℃以上的高温下还原担体。

另外，虽然上述催化剂具有常温起动性，但是在比常温还低的温度下不能表现出起动性。因此，如果能使其在比常温还低的温度下起动，则能够扩大上述催化剂的适用范围，因此更便利。

本发明是鉴于上述情况而完成的，本发明的目的是提供一种氨氧化、分解催化剂，其能够降低为了使催化剂具有常温起动性所必需的担体还原温度，并且能够使其在比常温还低的温度下具有起动性。

解决技术问题的技术手段

为了解决上述技术问题，本发明的氨氧化、分解催化剂是在由氧化铈与氧化锆的复合氧化物构成的催化剂担体上，负载催化活性金属而成，作为该催化活性金属是从第6A族、第7A族、第8族及第1B族组成的组中选择的至少一种金属，其特征在于，所述催化剂担体中的氧化锆的摩尔浓度为10～90%。

优选地，上述氨氧化、分解催化剂具有蜂窝形状。

优选地，上述氨氧化、分解催化剂具有球状或拉西环状。