[发明专利]含氮石墨烯结构体和荧光体分散液

说明书

技术领域

本发明涉及含氮石墨烯结构体和荧光体分散液，更具体地，涉及新型含氮石墨烯结构体和使用所述结构体的荧光体分散液，所述含氮石墨烯结构体能够用于检测生物化学反应的探针、发光器件、LED、显示器、荧光标记等。

背景技术

如本文中所使用的术语“荧光体”是指吸收特定波长的光而激发电子并在由此激发的电子返回基态时发光(荧光、磷光)的物质。

作为荧光体，如下是已知的：

(1)主要由氧化物、氮化物、硫化物等构成并掺杂有充当发光中心的离子的无机荧光体；

(2)有机荧光体如稀土类络合物；以及

(3)碳荧光体如碳纳米管和石墨烯纳米片。

其中，石墨烯基碳荧光体的特征在于，其具有优异的电性能、热性能和机械性能并另外化学稳定。

常规地，关于由石墨烯基材料制成的这种荧光体存在多种提议。

例如，非专利文献1公开了可通过如下获得的石墨烯量子点(GOD)：

(1)将可通过石墨烯氧化物(GO)的热还原得到的微米级波纹状石墨烯纳米片(GS)作为起始原料；

(2)通过用高浓度的H₂SO₄和HNO₃对GS进行氧化而在边缘处和基底面上引入含氧的官能团如C=O/COOH、OH和C-O-C；

(3)在200℃下对氧化的GS进行水热处理；以及

(4)对所得胶体溶液进行过滤和透析。

该文献描述了：

(a)由于水热处理而发生脱氧且GOD的(002)面间距减小并变得接近于块状石墨的(002)面间距；

(b)GS的尺寸因水热处理而急剧下降并且通过透析工艺能够分离超细的GOD(平均直径：9.6nm)；

(c)氧化的GS未显示可检测到的光致发光(PL)行为，同时即使在中性介质中GOD仍发射亮的蓝色光；

(d)GOD在320m吸收带处激发时显示在430nm处具有强峰的PL光谱；以及

(e)GOD的PL量子效率为6.9%，与发光的碳纳米粒子的PL量子效率相当。

非专利文献2公开了用肼蒸气还原的GO薄膜。

该文献描述了：

(a)GO的PL特性源于位于嵌入在sp³基体内的小sp²碳簇内的电子-空穴(e-h)的重组；

(b)GO的吸光度随肼暴露时间的增加而增加，与氧的变化一致(从起始原料的GO中的～39原子%到还原后的GO中的7～8原子%)；

(c)GO薄膜的PL峰位置在进行还原处理时不会经历大的变化并以390nm附近为中心；以及

(d)尽管对于刚沉积的GO膜，GO薄膜的PL强度弱，但是短时间暴露于肼蒸气导致PL强度急剧增大。

此外，非专利文献3公开了石墨烯量子点，所述石墨烯量子点是通过溶液化学合成的，含有132个共轭碳原子并同时在全部三个方向上被三个增溶的2',4',6'-三烷基苯基包围。

该文献描述了：

(a)石墨烯在各种有机溶剂中稳定而不聚集；

(b)当将该石墨烯分散在甲苯中并在室温下在510nm下激发时，在670nm和740nm处呈现发光峰；

(c)在740nm处的发光为磷光且其时间依赖行为在室温下在4μs的时间常数下显示了单指数衰减；以及

(d)在670nm处的发光为荧光且其动力学在5.4和1.7ns的时间常数下可以符合双指数衰减。

如非专利文献1和2中所述，使用石墨烯纳米片的碳荧光体典型地发射蓝光。已知的是，一部分常规无机荧光体含有有害的元素如镉，但碳荧光体不需要这种有害的元素以实现PL特性。

然而，如专利文献1中所述，至今报道的碳荧光体的发光效率最大为6.9%。此外，如非专利文献2中所述，通过常规方法制备的碳荧光体难以控制发光波长。

现有技术文献

[非专利文献]

[非专利文献1]D.Pan et al.,Adv.Mater.2010,22,734-738

[非专利文献2]G.Eda et al.,Adv.Mater.2010,22,505-509

[非专利文献3]M.L.Mueller et al.,Nano Lett.2010,10,2679-2682

发明内容

本发明要解决的问题是提供一种显示比较高的发光效率的新型含氮石墨烯结构体。