[发明专利]一种孟鲁司特钠中间体的制备方法

说明书

技术领域

本发明属于有机化合物中间体合成技术领域，具体是涉及一种孟鲁司特中间体的制备方法。

背景技术

根据国际纯粹与应用化学协会（IUPAC）的定义，孔径在2-50纳米之间称为介孔。具有该孔径大小的氮化碳材料称为介孔氮化碳材料。介孔氮化碳材料（mpg-C₃N₄）是一类有机聚合的非硅基材料。相对于普通的硅类介孔材料及活性炭等无机孔材料，有机聚合材料在很多方面都显示出优越性，如有机聚合材料具有更好的合成灵活性和易于进行结构优化等优点。另外，由于本身是由高温热聚合成，介孔氮化碳材料与传统的有机聚合材料相比又具有更好的热稳定性。这些优点使其在作为催化剂及催化剂载体方面具有广泛的潜力。

氮化碳材料本身就具有一些优秀的催化性质，一些文献报道了氮化碳材料作为催化剂或催化剂载体的应用。比如：文献（Nat.Mater，2009，8，76-80.）介绍了氮化碳材料在其他还原剂存在下催化裂解水的反应。介孔氮化碳材料不仅具有氮化碳材料的各种化学特点，由于介孔结构的存在，增大了反应接触面积和反应活性位点，使其作为催化剂或催化剂载体具有更好的应用前景。

纳米贵金属催化剂因其优异的催化活性和选择性，在石油、化工、医药、农药、能源等领域受到广泛研究和应用。涉及了几乎所有的非均相催化反应，如：氢化反应，催化氧化，环化反应，催化裂解，偶联反应等。近些年来作为纳米贵金属催化剂的载体越来越多，研究也越来越深入。如：日本大阪大学工程科学学院Kaneda研究小组开发的PdHAP（羟基磷灰石）催化剂在催化脱卤反应中其活性比常规负载于活性炭、氧化铝和TiO₂上的Pd催化剂要高出10~200倍。英国Cardiff大学的物理化学教授GrahamJ Hutchings的研究表明，Au-Pd担载在TiO₂对苯甲醇的无溶剂氧化表现出突出的催化效果（science，311，2006，362）。我们将Pd担载在mpg-C₃N₄上用于苯酚的选择性加氢，在相对温和的条件下获得了大于99%的苯酚转化率和大于99%的环己酮选择性（J.Am.Chem.Soc.2011，133，2362-2365）。

孟鲁司特钠是一种高效、低毒、安全性好的平喘抗炎和抗过敏药，具有广阔的应用前景，孟鲁司特钠的结构式为：

下式中的化合物（I）是合成孟鲁司特钠的重要中间体。

目前工业上合成化合物（I）的方案是PdCl₂催化化合物（II）与邻碘苯甲酸甲酯偶联合成。然而催化剂PdCl₂使用之后无法回收，并且容易形成钯黑，增大了生产成本。Pd/C催化剂也曾用来催化该反应，但实验证明Pd/C催化剂一次使用之后完全失活，无法实现Pd的多次利用。因此开发能够实现贵金属重复利用的高效非均相催化剂具有重要的理论和应用意义。

发明内容

本发明提供了一种孟鲁司特钠中间体的制备方法，该方法采用介孔氮化碳材料负载的纳米金属催化剂，提高了原料的转化率以及孟鲁司特钠中间体的产率，且操作简单，制备成本低。

本发明中要制备的孟鲁司特钠中间体的结构如下式（I）所示：

一种孟鲁司特钠中间体的制备方法，包括：将化合物（II）、邻碘苯甲酸甲酯、碱以及催化剂加入到有机溶剂中，搅拌至反应完全，经后处理得到如式（I）所示的孟鲁司特钠中间体，反应过程如下式所示：

上述反应过程中，所述的催化剂为介孔氮化碳材料负载的纳米金属催化剂，其中金属的负载量为0.1-90%。