[发明专利]一种在线电解混合澄清槽

说明书

技术领域

本发明涉及核燃料后处理技术领域，特别涉及一种核燃料后处理Purex流程中用于钚的还原反萃以实现铀钚分离的1B槽和实现钚纯化的2B槽的电解装置。 

背景技术

在Purex流程中，为了实现铀钚分离和钚的纯化，需要将钚从四价还原为不易被TBP萃取的三价，而从有机相反萃到水相。钚的还原通常使用化学法或者电化学法。使用四价铀、羟胺等化学还原剂是目前比较流行和成熟的工艺，但会在体系中引入杂质离子或产生大量的固体、液体废弃物。尤其在处理钚含量高的动力堆乏燃料时，四价铀用量大（法国U(IV)/Pu比高达15-30），造成铀线负担的加重，而且有时从有机相开始的对于三价钚和四价铀自催化氧化反应会使该过程失效。 

与化学还原法相比较，在线电解还原法具有以下一系列突出的优点：①体系中不引入杂质离子；②处理高钚含量的燃料适应性强；③操作简单，易于控制；④能大大减少废液体积和处理费用。 

电解还原钚的装置主要有两种，一种是电解混合澄清槽，另一种则是电解脉冲萃取柱，但电解脉冲萃取柱存在较为严重的设备腐蚀和遥控维修问题。电解混合澄清槽最早由前联邦德国（西德）提出，之后我国学者也曾采用过此装置，例如，1978年在《Radiochimica Acta》期刊上公开的“Use of electrochemical processes in aqueous reprocessing of nuclear fuels”文章，在1980年的《Actinide Separations》论文集上公开的“The Separation of Uranium and Plutonium by Electrolytic Reduction in the Purex Process”文章，这两篇文章描述了一种将整个槽体作为阴极，同时为了避免阳极对三价钚的再氧化和有机相溶剂的降解，把电解混合澄清槽设计成三区型，即在澄清室旁增设阳极室，结构如图1、图2所示。 

张清轩，张家骏等在1988年的《中国核科技报告》第S2期上公开的的“电解还原铀钚分离过程中镎行为的研究”文章中认为由于体系中存在大量肼，肼的氧化还原电位值远低于Pu(IV)/Pu(III)的电位值，而且四价铀的阳极氧化又具有很高的超电位，所以阳极主要发生的是肼的氧化反应；此外电解过程中槽电压并不高，因此取消了阳极室，将阳极铂片直接装在澄清室内，简化了电解混合澄清槽的结构，其结构如图3所示。 

目前公开的相关文献中，不管是带阳极室还是不带阳极室的电解混合澄清槽都以金属钛为槽体，槽体作为共同阴极，用绝缘材料（陶瓷或聚四氟乙烯等）作为级间隔板。这样的设计首先槽体笨重而昂贵，而且不同材料间的热胀冷缩等各方面性质不一样，很容易造成级间的窜液；其次电场分布极不均匀，虽然阴极面积很大，但电极利用效率低，仅在一小部分电极面积上发生电解还原反应；再次由于采用共阴极的设计，仅能控制总电流，很难定量控制分配给每一电解级的电流，会使得某些电解级电流过大发生大量的副反应（副反应会产生亚硝酸，不利于三价钚和四价铀的稳定），而有些电解级电流不够。 

发明内容

本发明克服了现有技术的不足，提供了一种电极利用率高、电解还原效果好、能定量的控制每一电解级电流的在线电解混合澄清槽。 

为了解决上述技术问题，本发明是通过以下技术方案实现的： 

一种在线电解混合澄清槽，由电解级和非电解级，或仅有电解级所组成，每个电解级的澄清室内设置电极，阴极和阳极互相交错，在作为电极的同时也构成了料液的流动通道。

本发明还可以： 

该装置由1～20个电解级组成。

所述澄清室内的电极为 “E”字形阴极和“U”字形阳极交错形成。 

在线电解混合澄清槽的槽体为有机玻璃或不锈钢或钛材料。 

使用时各电解级的电流的大小从离进料近的电解级到远的电解级逐渐减小。 

与现有技术相比，本发明的有益效果是： 

该装置在澄清室中设置了电极，电极采用阴极和阳极平行相互交错的结构，使电场的分布均匀，料液的流动状况有较大改善，电极的利用率大大提高，而且在线电解混合澄清槽的槽体不再采用共阴极的设计，各级电极的电流可单独定量控制，能有效减少副反应的发生。该装置能非常有效的实现铀钚分离，分离效果明显优于原来的电解混合澄清槽，分离系数均明显大于10⁴。用于钚纯化循环时，钚的还原反萃率达到99.999%。

采用E形阴极、U形阳极并相互交错放置的设计，电场分布更加均匀，极大地提高了电极利用率。