[发明专利]抗氧化陶瓷用棒状Si2N2O粉体及其制备方法

说明书

技术领域

本发明属于陶瓷材料技术领域，具体涉及一种利用碳热还原氮化工艺结合纳米浇注技术制备高强、高韧抗氧化陶瓷用棒状Si₂N₂O粉体的方法，以及由此方法制备得到的棒状Si₂N₂O粉体。

背景技术

氧氮化硅（Si₂N₂O）是Si₃N₄-SiO₂体系中唯一稳定的化合物。Washburn在1967年首次用反应烧结法合成出Si₂N₂O，随后对Si₂N₂O材料进行了一系列的研究。由于Si₂N₂O体系中含氧量较高，因此具有优异的抗氧化性能，同时兼具优良的抗热震性及高温力学性能。与此同时，Si₂N₂O具有较低的介电常数和介电损耗，作为低介电材料或透波材料，能够保证信号传输的正常进行。此外，Si₂N₂O的热导率较低，是一种良好的阻热材料。与传统材料氮化硅（Si₃N₄,高低温两种晶型）相比，Si₂N₂O只有一种稳定晶相，更易实现对材料最终相成分及力学、电性能的控制；而Si₃N₄在不同使用温度区间会出现晶相转变（低温α和高温β相），由晶相转变所引起的内部应力使Si₃N₄材料的力学性能大幅度下降。因此，Si₂N₂O是一种更为稳定的高温使用的结构、功能一体化材料，具有很广阔的应用前景。但Si₂N₂O陶瓷由于其自身结构限制，材料韧性较低，限制了其进一步的利用及后续发展，因此提高Si₂N₂O陶瓷的韧性成为此种材料实现实用化和工业化应用的关键性技术问题。

提高材料韧性的方法之一是在基质中加入棒状形貌的颗粒，即所谓的“类晶须增韧机制”，在基质材料中通过棒状晶粒拔出、桥联等增韧机制可对材料起到增韧的作用，如：利用棒状β-Si₃N₄增韧Si₃N₄基陶瓷。同理，利用棒状Si₂N₂O原则上也可以提高最终Si₂N₂O陶瓷的韧性。若能制备长棒状形貌的Si₂N₂O粉体，便可提供增韧相，以弥补Si₂N₂O陶瓷材料韧性低的缺陷。

目前，合成Si₂N₂O陶瓷粉体的方法主要有：(1)碳热还原法制备Si₂N₂O，此方法应用范围较广，主要是对设备及工艺要求相对较低，但合成过程的影响因素较多，且产物中杂质含量较高，反应时间过长。(2)以含Si的有机物为原料制备Si₂N₂O，此方法对最终粉体形貌有较好控制，但工艺复杂，不易操作。(3)以含硅有机前躯体通过OVD（外表面气相沉积）或CVD（化学气相沉积）方法制备Si₂N₂O，但此法只适用于沉积极少量粉末颗粒，不适用于大规模生产粉体。例如：公开号为CN1268099的中国发明专利申请中提供了一种利用硅氮烷和硅氧氮烷作为前躯体，利用OVD方法制备出适用于光波导用途、不含显著量氢的Si₂N₂O的制备方法，但此法适用于制备薄膜材料，对于大量制备Si₂N₂O粉体十分困难，并且设备要求较高，不易大规模生产。