[发明专利]一种石墨烯/金属复合集流体及其制备方法

说明书

技术领域

本发明涉及新材料合成制备领域，特别是涉及一种石墨烯/金属复合集流体及其制备方法。

背景技术

集流体是一种汇集电流的结构或零件，主要功能是将电池活性物质产生的电流汇集起来，提供电子通道，加快电荷转移，提高充放电库伦效率，作为集流体需要满足电导率高、机械性能好、质量轻、内阻小等特点。

目前，一般集流体正极采用铝箔、负极采用铜箔，由于金属集流体的密度较大，质量较重，一般集流体的重量占整个电池的20~25%，则电极材料占整个电池的比重大大减少，最终导致电池、超级电容器的能量密度较低。

石墨烯是2004年英国曼彻斯特大学的安德烈·K·海姆(Andre K.Geim)等发现的一种二维碳原子晶体，其具有优良的性质，通过石墨烯制备的石墨烯薄膜的质量较轻，同时高的机械性能和高电导率也能满足集流体应用的基本性能指标，因此基于石墨烯所制备的石墨烯薄膜可充当集流体使用，并可降低集流体的质量。

目前，主要通过将石墨烯悬浮液直接过滤的方法制备石墨烯薄膜，由于其较难得到稳定的石墨烯悬浮液，导致其制备的石墨烯薄膜不够均匀，排列不规整，另外，石墨烯的理论机械强度很高，但通过过滤法制备的石墨烯薄膜的机械强度往往离理论有很大的差距。

发明内容

为解决上述问题，本发明旨在提供一种石墨烯/金属复合集流体及其制备方法，该方法工艺简单，制得的石墨烯/金属复合集流体机械强度高、导电性强、厚度均匀。

第一方面，本发明提供的石墨烯/金属复合集流体的制备方法，包括以下步骤：

（1）取石墨烯加入到离子液体溶液中，所述石墨烯与离子液体的质量比为1:1~5，超声0.5~3小时，配制成浓度为0.5~3g/L的石墨烯离子液体混合溶液；所述离子液体为咪唑类离子液体；

（2）采用微孔滤膜真空过滤所述石墨烯离子液体混合溶液，过滤完成后得到滤饼，将滤饼于40~60℃烘干后，揭去所述滤膜，得到石墨烯薄膜；

（3）将所述石墨烯薄膜置于镁箔上，浸入1~10mmol/L的金属前驱体溶液中，浸渍10~60分钟取出，用水洗净后，置于管式炉中，通入氩气，在200~600℃下加热0.5~5小时，除去所述离子液体，即得到石墨烯/金属复合集流体。

步骤（1）为配制石墨烯离子液体混合溶液的过程。

优选地，所述离子液体为1-乙基-3-甲基咪唑四氟硼酸盐、1-丁基-3-甲基咪唑四氟硼酸盐、1-十六烷基-3-甲基咪唑溴盐、1-十六烷基-3-乙基咪唑溴盐、1-十二烷基-3-甲基咪唑溴盐或1-癸基-3-甲基咪唑溴盐。

优选地，所述离子液体溶液的溶剂为去离子水、二甲基亚砜（DMSO）、N,N-二甲基甲酰胺（DMF）、N,N-二甲基乙酰胺（DMAc）或N-甲基吡咯烷酮（NMP）。

离子液体的加入，可以作为分散剂，将石墨烯很好地分散在溶剂中，从而有利于后续过滤操作后得到较为均匀的石墨烯薄膜。

步骤（2）采用微孔滤膜真空过滤（1）中所述石墨烯离子液体混合溶液，将滤饼于40~60℃烘干后，揭去所述滤膜，得到石墨烯薄膜。

优选地，所述微孔滤膜为混合纤维膜、尼龙膜或醋酸纤维酯膜。

优选地，所述微孔滤膜的微孔孔径为50~200nm。

步骤（3）将所述石墨烯薄膜置于镁箔上，浸入1~10mmol/L的金属前驱体溶液中，浸渍10~60分钟取出，用水洗净后，置于管式炉中，通入氩气，在200~600℃下加热0.5~5小时，除去所述离子液体，即得到石墨烯/金属复合集流体，所述石墨烯/金属复合集流体可直接用于超级电容器和锂离子电池的正极或负极集流体。

优选地，所述金属前驱体溶液为硝酸锌、硝酸铝或硝酸银溶液。

其中，所述镁箔用于将金属前驱体中的金属离子置换出来，成为金属单质锌、铝或银。通过将石墨烯薄膜浸入金属前驱体溶液中10~60分钟，使所述金属锌、铝或银部分沉积在石墨烯薄膜上，部分进入石墨烯层间，从而有效增强石墨烯薄膜的机械强度和导电率，最终得到具有较高机械强度和高导电率的石墨烯/金属复合集流体，并可提高集流体的使用寿命。

优选地，所述氩气的流量为50~70mL/min。

优选地，所述管式炉以5℃/min的速率升温至200~600℃。

在氩气保护下，高温加热可将离子液体除去，得到石墨烯/金属复合集流体。

所述石墨烯/金属复合集流体中，所述金属为锌、铝或银。