[发明专利]一种硅酸盐绿色荧光粉的制备方法

说明书

技术领域

本发明涉及一种硅酸盐绿色荧光粉的制备方法。

背景技术

随着半导体照明技术的快速发展，高亮度白光LED器件已成为许多国家开发的重点，美国、欧盟、日本、韩国和中国都制订了相应的专项计划。在荧光粉转换白光LED的制作上，硅酸盐是一种重要的新选择，因该材料对紫外、近紫外、蓝光具有显著的吸收；量产制备成本低廉；在紫外LED应用时，具有高温度稳定性(至少120℃以上)；具有物理(如高强辐射)与化学稳定性，抗氧化、抗潮、不与封装树脂作用的优势；以及可搭配紫外/蓝光芯片，可供制作各种色温的白光LED。

硅酸盐荧光粉的热消光(Thermal Quenching Of Luminescence)问题是困扰高功率白光LED发展的绊脚石，德国公司Litec的Roth博士针对(Ba_1-xSr_x)₂SiO₄：Eu²⁺硅酸盐与YAG：Ce荧光粉热消光特性的比较，研究结果显示两种荧光粉的热安定性不分轩轾，但在120℃以上时，硅酸盐之热消光较为明显，其热消光较明显的原因之一，在于硅酸盐体系荧光粉在烧结过程中，释放出大量的CO₂(二氧化碳)，造成粉体颗粒酥松，并且出现许多孔洞，晶形不稳定，当长时间处于高温状态时(120℃以上)，由于其结晶效果不好，晶体形貌不佳，从而造成热稳定性较差的结果。

发明内容

本发明的目的是提供一种硅酸盐绿色荧光粉的制备方法，该方法能够提升粉体发光亮度，优化粉体晶体形貌，并且简单易行、适合大规模工业化生产。

一种硅酸盐绿色荧光粉的制备方法，其特别之处在于，包括如下步骤：第一步合成硅酸盐绿色荧光粉的第一前躯体A_2-xSiO₄：xEu，其中0<x＜2.0，A代表Ba或Ca元素；第二步合成硅酸盐绿色荧光粉的第二前躯体B₂SiO₄，其中B代表Sr元素；第三步利用第一前躯体和第二前躯体合成硅酸盐绿色荧光粉(B，A)_2-xSiO₄:xEu，其中0<x＜2.0。

一种硅酸盐绿色荧光粉的制备方法，其特别之处在于，包括如下步骤：

(1)按照权利要求1中第一前躯体的化学通式A_2-xSiO₄：xEu中A、Si、Eu的摩尔比称取含有A、Si、Eu元素的固体化合物，并将其研磨混合均匀得到一次混合物，然后在保护气氛下烧结后得到化合物A_2-xSiO₄：xEu；

(2)按照权利要求1中第二前躯体的化学通式B₂SiO₄中B、Si的摩尔比称取含有B、Si元素的固体化合物，并将其研磨混合均匀，得到二次混合物，在保护气氛下烧结后得到化合物B₂SiO₄；

(3)按照权利要求1中化学通式(B，A)_2-xSiO₄:xEu中A、B、Si、Eu的摩尔比称取步骤(1)所得第一前躯体A_2-xSiO₄：xEu与步骤(2)所得第二前躯体B₂SiO₄，然后研磨混合均匀，得到三次混合物，在三次混合物中加入占三次混合物总量1-5wt％的催化剂，在保护气氛下烧结后得到化合物(B，A)_2-xSiO₄:xEu，其中催化剂采用氟化物。

步骤(1)中A元素的固体化合物采用其碳酸盐、硝酸盐或其氧化物，Si元素的固体化合物采用SiO₂，Eu元素的固体化合物采用其氧化物或氮化物。

步骤(2)中B元素的固体化合物采用其碳酸盐、硝酸盐或其氧化物，Si元素的固体化合物采用SiO₂。

步骤(3)中氟化物是BaF₂或NaF。

步骤(1)中在保护气氛下烧结是指在保护及还原性N₂/H₂混合气，并且N₂/H₂比例为9∶1到3：1范围中，控制气体流量40—60ml/min，烧结温度在900℃-1100℃，烧结时间≥3小时的烧结过程。