[发明专利]BaFeO3-x与Cu-ZSM-5耦合催化剂及应用

说明书

技术领域

 本发明涉及一种BaFeO_3-x与Cu-ZSM-5耦合催化剂及应用，属于汽车尾气净化领域中的氮氧化物消除技术。

背景技术

汽车尾气污染物中的氮氧化物带来的环境问题日趋严重，同时极大的危害着人们的身体健康，氮氧化物的有效消除迫在眉睫。稀燃发动机可以提高燃烧效率和输出功率，还能有效减少温室气体CO₂的排放量，成为汽车发动机发展的主流方向。然而，当稀燃发动机运行时，由于空燃比远远偏离理论空燃比，导致尾气中O₂大量过剩，使得氮氧化物（NO_x，包括NO和NO₂）的消除成为制约稀燃发动机应用的主要难题。由日本丰田汽车公司首先提出的稀燃氮氧化物阱（LNT）技术已经在低硫含量燃料的稀燃发动机车中得到实际应用，该技术常用含贵金属Pt的Pt/BaO/Al₂O₃催化剂，虽然其活性较好，但价格昂贵，活性组分易流失，抗硫性能不好。BaFeO_3-x钙钛矿催化剂具有较好的NO_x储存性能和抗硫性能，而Cu-ZSM-5具有较好的NO还原性能。

发明内容

本发明目的是提供一种BaFeO_3-x与Cu-ZSM-5耦合催化剂及应用，该耦合催化剂不含贵金属，价格低廉，用于氧化储存还原氮氧化物，产物中N₂选择性高。

本发明是通过下述技术方案加以实现的，一种BaFeO_3-x与Cu-ZSM-5耦合催化剂，BaFeO_3-x结构式中x小于等于0，大于等于0.5，其特征在于，该耦合催化剂在反应器内由BaFeO_3-x催化剂与Cu-ZSM-5催化剂按质量比2:1分层混合而成，其中BaFeO_3-x催化剂在上层，Cu-ZSM-5催化剂在下层。

上述的BaFeO_3-x与Cu-ZSM-5耦合催化剂的应用，用于消除汽车尾气中的氮氧化物，其特征在于包括以下过程：

（1）对于装填有粒径为40-60目的BaFeO_3-x与Cu-ZSM-5耦合催化剂的反应器,在温度为200oC，250oC，300oC，350oC和400oC下，以质量空速为15000h^-1向反应器通入含有NO_x成分的混合气体进行氧化储存氮氧化物，所述的混合气体成分体积含量：NO_x为500ppm；O₂为6.7%；其余为N₂载气，进行氧化储存2min；

（2）在与步骤（1）氧化储存过程相同的温度和质量空速下，向反应器通入含有NO_x成分的混合气体进行还原氮氧化物，所述的混合气体成分体积含量：NO_x为500ppm；C₃H₆为1000ppm；其余为N₂载气，进行还原1min；

（3）循环步骤（1）的氧化储存过程和步骤（2）的还原过程，循环10次，NO_x转化率达89.1%，N₂的选择性达100%。

本发明的优点在于，BaFeO_3-x与Cu-ZSM-5耦合催化剂原料为非贵金属且来源丰富，成本低，以储存还原的形式消除汽车尾气中的氮氧化物，采用C₃H₆作还原剂对NO_x消除效率高,N₂选择性接近100%。

附图说明

    图1-5为实施例1 BaFeO_3-x与Cu-ZSM-5耦合催化剂分别在温度200oC，250oC，300oC，350oC，400oC下的NSR曲线。

图6为实施例1 BaFeO_3-x与Cu-ZSM-5耦合催化剂分别在温度200oC，250oC，300oC，350oC，400oC下的N₂选择性比较图。

具体实施方式

实施例1