[发明专利]一种环己酮肟气相贝克曼重排制备己内酰胺的方法

权利要求书

1.一种环己酮肟气相贝克曼重排制备己内酰胺的方法，是在重排反应条件下，使得环己酮肟与一种催化剂接触，所说的催化剂是由下述过程得到的，包括将无铝的MFI结构的分子筛成型，再与含氮化合物的碱性缓冲溶液接触的步骤，其中，所说的无铝的MFI结构的分子筛成型的过程为在转盘成型机转动操作条件下，（1）将200-500目的分子筛原料置于转盘成型机中，与水和/或粘结剂混合接触，得到直径0.1-1mm的球形颗粒，（2）再加入100-1000目的分子筛原料和粘结剂，得到直径1.5～2.5mm的球形催化剂，（3）干燥、焙烧所说的球形催化剂，其中，步骤（1）与步骤（2）中的分子筛原料的重量比例为1:10-100,步骤（2）中粘结剂为100-1000目的分子筛原料重量的0.1～50%；所说的含氮化合物的碱性缓冲溶液中含有铵盐和碱，所说铵盐的含量为0.5～20重量％，所说碱的含量为5～30重量％，所说含氮化合物的碱性缓冲溶液的pH值为8.5～13.5。

2.按照权利要求1的方法，其中，所说无铝的MFI结构分子筛为全硅-1分子筛。

3.按照权利要求1的方法，其中，所说的转盘成型机转动操作条件中，转盘的倾角为40～55°。

4.按照权利要求1的方法，其中，所说的转盘成型机转动操作条件中，转盘转速为10～50rpm。

5.按照权利要求1的方法，其中，所说的分子筛，其存料量为1/10～1/4处理量。

6.按照权利要求1的方法，其中，所说的粘结剂选自乙醇、甘油、硅溶胶、铝溶胶和水玻璃中的一种或多种。

7.按照权利要求1的方法，其中，所说的硅溶胶是酸性硅溶胶或者碱性硅溶胶，具有100－250m²/g的比表面积，其SiO₂含量为20－45重％。

8.按照权利要求1的方法，其中，还加入选自田菁粉、石墨、活性炭、石蜡、硬脂酸、甘油、草酸、酒石酸、柠檬酸、淀粉、聚乙二醇、聚乙烯醇、聚环氧乙烷、聚丙烯胺、纤维素甲醚、纤维素、聚合醇、硝酸、盐酸、乙酸、甲酸、氨水、四甲基氢氧化铵、四乙基氢氧化铵、四丙基氢氧化铵、四丁基氢氧化铵中的一种或多种作为助剂。

9.按照权利要求1的方法，其中在步骤（1）中加入水量占分子筛原料重量的20～40%。

10.按照权利要求1的方法，其中，步骤（2）所说的分子筛原料与所说的粘结剂分别加入到转盘成型机中。

11.按照权利要求1的方法，其中，步骤（2）所说的分子筛原料和所说的粘结剂经预先混合均匀后再加入。

12.按照权利要求11的方法，其中，所说的原料先与所说的粘结剂混合并粉碎为200～500目后加入。

13.按照权利要求1的方法，其中，步骤（2）中粘结剂为100-1000目的分子筛原料重量的2～25%。

14.按照权利要求1、10～13之一的方法，其中，所说的步骤（2）中粘结剂为水。

15.按照权利要求1的方法，其中，所说的含氮化合物的碱性缓冲溶液的pH值为9～12。

16.按照权利要求1的方法，其特征在于所述的焙烧产物与含氮化合物的碱性缓冲溶液接触的步骤，其条件包括：所述含氮化合物的碱性缓冲溶液的用量为所述焙烧产物重量的5～15倍，接触的温度为50～120℃，接触的压力为0.5～5kg/cm²，接触的时间为至少10分钟。

17.按照权利要求16的方法，其中，所述焙烧产物与含氮化合物的碱性缓冲溶液接触的步骤在固定床反应器或反应釜中进行。