[发明专利]钇-铈-铝石榴石磷光体的制备

说明书

技术领域

本发明涉及制备用于转化来自发光元件的光波长的钇-铈-铝石榴石(有时称作YAG:Ce)磷光体的方法，更具体涉及制备适于构成白色发光二极管的粒料YAG:Ce磷光体的方法。

背景技术

发光二极管(LED)在现有可用光源中是效率最高的。尤其是，作为替代白炽灯、荧光灯、冷阴极荧光灯(CCFL)和卤素灯的下一代光源，白光LED具有快速扩张的市场份额。通过将蓝光LED和在蓝光激发时能够发射的磷光体进行组合得到白光LED。通常，将绿或黄光磷光体与蓝光LED组合以产生伪白光。适合的磷光体包括Y₃Al₅O₁₂:Ce、(Y，Gd)₃(Al，Ga)₅O₁₂:Ce、(Y，Gd)₃Al₅O₁₂:Ce、Tb₃Al₅O₁₂:Ce、CaGa₂S₄:Eu、(Sr，Ca，Ba)₂SiO₄:Eu和Ca-α一SiAlON:Eu。

其中，Y₃Al₅O₁₂:Ce磷光体是最常用的，因为其在蓝光激发时具有高发射效率。例如如JP3700502所公开的那样，其通过如下方式制备：将稀土元素Y和Ce以恰当的化学计量比溶于酸中，与草酸一起共沉淀该溶液，将该共沉淀物烧制成共沉淀氧化物，将其与氧化铝混合，并向其添加为熔剂的氟化物(如氟化铵或氟化钡)。将混合物置于坩埚中并在1400℃的空气中烧制3小时。将该烧制的材料在球磨机中湿磨，洗涤，分离，干燥并最终筛分。

当通过包括混合原材料颗粒并在高温下固相反应的常规方法合成磷光体时，所述磷光体通常由组合物中特定范围的元素所组成。以这样的程度将作为发光中心的元素纳入到晶体中：其受晶体的晶格尺寸所控制。即，如果作为发光中心的元素的离子半径大于要由此取代的元素的离子半径，仅在生长过程中以某些组成范围将作为发光中心的元素纳入晶体中。在记载于JP3700502的Y₃Al₅O₁₂:Ce磷光体的典型实施例中，要引入的Ce³⁺离子具有比要由此取代的Y³⁺离子更大的离子半径。因而，包括在高温气氛中熔化原材料粉末并引发晶体生长的现有技术的方法难以向晶体中引入比预定量更多的Ce³⁺离子，因为Ce³⁺离子倾向于在晶体生长过程中阻碍进入Y₃Al₅O₁₂晶体中。实际上，当分析通过该方法由晶体生长得到的磷光体颗粒的元素分布时，可看到虽然由含相对高浓度Ce元素的原材料制备磷光体，但磷光体(石榴石相)中的Ce浓度低于原材料中的Ce浓度。

当Y₃Al₅O₁₂:Ce磷光体的Ce含量增加时，发光颜色向较长波长侧移动。但是，当通过现有技术的方法制备磷光体时，由于上述原因而对磷光体中的Ce含量设置上限。因而，增加Ce浓度以使YAG磷光体的发射波长移向较长波长侧的尝试遇到了某些限制。

同时，需要具有相对低色温的白光LED，因为这样的LED作为暖色照明装置具有多种应用。

正如之前所暗示的，通常利用绿光或黄光磷光体将部分蓝光LED的部分发光进行转化以产生白光来构成白光LED。有时，还使用红光磷光体构成暖色白光LED，其具有改善的颜色还原和低的色温。然而，红光磷光体的使用意味着将两种或更多种不同的磷光体组合使用，这可引起白光LED的色度变化。因此蓝光LED与YAG磷光体的组合是首选。

尽管通过组合蓝光LED和黄光磷光体构成产生伪白光的白光LED，但从具有低色温的暖色LED的目标出发，需要Y₃Al₅O₁₂:Ce磷光体的发射色具有较长波长。然而，正如上述指出的那样，现有技术的合成方法对增加Ce浓度用于将YAG磷光体的发射波长移向较长波长侧的尝试产生了某些限制。因此，难以得到适用于暖色LED的Y₃Al₅O₁₂:Ce磷光体。

引用列举

专利文献1：JP3700502

发明内容