[发明专利]燃料电池用电极催化剂和其制造方法

权利要求书

1.一种燃料电池用电极催化剂，至少具有选自III B～VII B族元素中的至少一种元素M1、选自铁族元素中的至少一种元素M2、选自III A族元素中的至少一种元素M3、以及碳、氮和氧作为构成元素，在将上述各元素的原子数之比、即M1：M2：M3：碳：氮：氧记作a：b：c：x：y：z时，0＜a＜1，0＜b≤0.5，0＜c＜1，0＜x≤6，0＜y≤2，0＜z≤3，a＋b＋c＝1，BET比表面积为100m²/g以上。

2.如权利要求1所述的燃料电池用电极催化剂，所述M1为选自钛、锆、铪、铌和钽中的至少1种元素。

3.如权利要求1或2所述的燃料电池用电极催化剂，所述M2为铁。

4.如权利要求1～3的任一项所述的燃料电池用电极催化剂，所述M3为选自硼、铝、镓和铟中的至少1种元素。

5.如权利要求1所述的燃料电池用电极催化剂，所述M1为选自钛、锆、铪、铌和钽中的至少1种元素，M2为铁，M3为选自硼、铝、镓和铟中的至少1种元素。

6.如权利要求1～5的任一项所述的燃料电池用电极催化剂，所述x为0.15～5。

7.如权利要求1～6的任一项所述的燃料电池用电极催化剂，所述y为0.01～1.5。

8.如权利要求1～7的任一项所述的燃料电池用电极催化剂，所述z为0.1～2.6。

9.如权利要求1～8的任一项所述的燃料电池用电极催化剂，通过XRD测定计算出的(110)面间距比不加入M3、与该催化剂同样地制造出的催化剂的通过XRD测定计算出的(110)面间距小。

10.一种燃料电池用电极催化剂的制造方法，包含以下工序：

至少将含有选自III B～VII B族元素中的至少1种元素M1的化合物、含有选自铁族元素中的至少1种元素M2的化合物、含有选自III A族元素中的至少1种元素M3的化合物、含氮有机化合物和溶剂混合在一起，而得到催化剂前体溶液的工序1，

从所述催化剂前体溶液除去溶剂而得到固体成分残渣的工序2，以及

对工序2中得到的固体成分残渣在500～1200℃的温度下进行热处理，而得到电极催化剂的工序3。

11.如权利要求10所述的燃料电池用电极催化剂的制造方法，所述含有M1的化合物为选自金属硝酸盐、金属有机酸盐、金属氯氧化物、金属醇盐、金属卤化物、金属高氯酸盐和金属次氯酸盐中的1种以上。

12.如权利要求10或11所述的燃料电池用电极催化剂的制造方法，所述含氮有机化合物的分子中具有选自氨基、氰基、酰亚胺基、亚胺基、硝基、酰胺基、叠氮基、氮丙啶基、偶氮基、异氰酸酯基、异硫氰酸酯基、肟基、重氮基、和亚硝基、以及吡咯环、卟啉环、咪唑环、吡啶环、嘧啶环、和吡嗪环中的1种以上。

13.如权利要求10～12的任一项所述的燃料电池用电极催化剂的制造方法，所述含氮有机化合物的分子中具有选自羟基、羧基、甲酰基、酰卤基、磺酸基、磷酸基、酮基、醚基、和酯基中的1种以上。

14.如权利要求10～13的任一项所述的燃料电池用电极催化剂的制造方法，在所述工序3中，在含有氩气、氦气或氮气的气氛中对所述固体成分残渣进行热处理。

15.如权利要求10～13的任一项所述的燃料电池用电极催化剂的制造方法，在所述工序3中，在含有氢气的气氛中对所述固体成分残渣进行热处理。

16.一种墨，是使用权利要求1～9的任一项所述的燃料电池用电极催化剂制作的。

17.一种燃料电池用催化剂层，是使用权利要求16所述的墨制作的燃料电池用催化剂层。

18.一种电极，是具有燃料电池用催化剂层和气体扩散层的电极，所述燃料电池用催化剂层是权利要求17所述的燃料电池用催化剂层。

19.一种膜电极接合体，是具有阴极、阳极、和配置在所述阴极和所述阳极之间的电解质膜的膜电极接合体，所述阴极为权利要求18所述的电极。

20.一种固体高分子型燃料电池，具有权利要求19所述的膜电极接合体。