[发明专利]使用新型结构导向剂制备LTA-型沸石的方法无效

专利信息
申请号: 201280035019.9 申请日: 2012-06-21
公开(公告)号: CN103687810A 公开(公告)日: 2014-03-26
发明(设计)人: A·W·伯顿;R·M·谢伊比 申请(专利权)人: 雪佛龙美国公司
主分类号: C01B39/02 分类号: C01B39/02;C01B39/06;C07C211/63
代理公司: 中国国际贸易促进委员会专利商标事务所 11038 代理人: 孙爱
地址: 美国加*** 国省代码: 美国;US
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摘要:
搜索关键词: 使用 新型 结构 导向 制备 lta 型沸石 方法
【说明书】:

技术领域

本发明涉及使用三[2-(异丙基氨基)乙基]胺作为结构导向剂制备LTA-型沸石的方法。

背景

已知具有由四面体原子的连通性限定的LTA骨架拓扑结构(在本文中简称为LTA)的沸石。参见,例如Ch.Baerlocher等,Atlas of Zeolite Framework Types,第六修订版,2007of the International Zeolite Association。LTA沸石的实例包括命名为ITQ-29和1M-11的沸石。ITQ-29及其制备方法公开在美国专利7,553,477号中。该专利公开了使用衍生自久洛尼定(julolidine)的甲基化的结构导向剂(SDA)制备沸石ITQ-29。然而,胺的季铵反应缓慢且甲基化产物的产率不高。沸石1M-11及其制备方法公开在美国专利7,056,490号中。该专利公开了使用成本高的穴状配体作为SDA制备1M-11。

将希望找到在LTA-型沸石的合成中消除复杂且成本高的SDAs的使用的方法。现在已经发现LTA-型沸石可使用三[2-(异丙基氨基)乙基]胺作为结构导向剂来制备。

概述

根据本发明,提供制备LTA-型沸石的方法,所述方法包括:(a)制备包含以下物质的反应混合物:(1)除锗以外的四价元素的氧化物的至少一个来源;(2)任选地,锗的氧化物的至少一个来源;(3)氟离子;(4)水;和(5)三[2-(异丙基氨基)乙基]胺,作为结构导向剂;和(b)维持所述反应混合物处于足以形成所述沸石的晶体的条件下。

本发明还提供LTA沸石,在原样合成且呈其无水状态下,其按摩尔比计的组成如下:

TO2/GeO21至∞Q/(TO2+GeO2)0.03至0.10

其中T为除锗以外的四价元素且Q为三[2-(异丙基氨基)乙基]胺结构导向剂。

附图简述

图1显示实施例1的产物的粉末X-射线衍射(XRD)图。

发明详述

除非另外陈述,否则以下术语将贯穿本说明书使用并将具有以下含义。

术语“活性物的来源”是指能够提供以可反应且并入沸石结构中的形式的元素的试剂或前体材料。术语“来源”和“活性物的来源”在本文中可互换使用。

除非另外说明,否则对于可自其选择的各个组分或组分混合物的上位元素、材料或其他组分的叙述意欲包括所列组分及其混合物的所有可能的下位组合。并且,“包括”及其变体将是非限制性的,使得对于清单中的物品的叙述并不排除也可在本发明的材料、组合物和方法中使用的其他类似物品。

一般来讲,所述LTA-型沸石通过以下制备:(a)制备包含以下物质的反应混合物:(1)除锗以外的四价元素的氧化物的至少一个来源;(2)任选地,锗的氧化物的至少一个来源;(3)氟离子;(4)水;和(5)三[2-(异丙基氨基)乙基]胺,作为结构导向剂;和(b)维持所述反应混合物处于足以形成所述沸石的晶体的条件下。

由其形成沸石的反应混合物的按摩尔比计的组成在下表1中确定:

表1

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