[发明专利]直接液体型燃料电池用催化剂的制造方法、以及通过该方法制造的催化剂和其用途

权利要求书

1.一种直接液体型燃料电池用电极催化剂的制造方法，其特征在于，含有以下工序A和工序C，

工序A：至少将过渡金属化合物和含氮有机化合物混合在一起，而得到催化剂前体组合物，

工序C：在500～1100℃的温度对所述催化剂前体组合物进行热处理而得到电极催化剂，

所述过渡金属化合物的一部分或全部，是作为过渡金属元素含有选自元素周期表第IV B族和第V B族元素中的至少1种过渡金属元素M1的化合物。

2.如权利要求1所述的直接液体型燃料电池用电极催化剂的制造方法，所述工序A中的混合在溶剂中进行。

3.如权利要求2所述的直接液体型燃料电池用电极催化剂的制造方法，在所述工序A和工序C之间含有从所述催化剂前体组合物中除去溶剂的工序B。

4.如权利要求1～3的任一项所述的直接液体型燃料电池用电极催化剂的制造方法，其特征在于，所述过渡金属元素M1为选自钛、锆、铌和钽中的至少1种。

5.如权利要求1～4的任一项所述的直接液体型燃料电池用电极催化剂的制造方法，其特征在于，在所述工序A中将所述过渡金属化合物的溶液和所述含氮有机化合物的溶液混合在一起。

6.如权利要求1～5的任一项所述的直接液体型燃料电池用电极催化剂的制造方法，其特征在于，所述含氮有机化合物是能够与所述过渡金属化合物中的过渡金属一起形成螯合物的化合物。

7.如权利要求1～6的任一项所述的直接液体型燃料电池用电极催化剂的制造方法，其特征在于，在所述工序A中、还混合进具有二酮结构的化合物。

8.如权利要求1～7的任一项所述的直接液体型燃料电池用电极催化剂的制造方法，其特征在于，所述过渡金属化合物的一部分，是作为过渡金属元素含有选自铁、镍、铬、钴、钒和锰中的至少1种过渡金属元素M2的化合物。

9.如权利要求1～8的任一项所述的直接液体型燃料电池用电极催化剂的制造方法，其特征在于，所述过渡金属化合物是选自金属硝酸盐、金属氯氧化物、金属有机化合物、金属卤化物、金属高氯酸盐和金属次氯酸盐中的1种以上。

10.如权利要求2～9的任一项所述的直接液体型燃料电池用电极催化剂的制造方法，其特征在于，所述过渡金属化合物、所述含氮有机化合物和所述溶剂中的一者以上在分子中含有氧。

11.如权利要求10所述的直接液体型燃料电池用电极催化剂的制造方法，所述含氮有机化合物含有羰基。

12.如权利要求11所述的直接液体型燃料电池用电极催化剂的制造方法，所述羰基的α碳与氮原子键合。

13.如权利要求1～12的任一项所述的直接液体型燃料电池用电极催化剂的制造方法，其特征在于，在所述工序C中，将所述催化剂前体组合物在含有0.01～10体积％氢气的气氛中进行热处理。

14.如权利要求1～13的任一项所述的直接液体型燃料电池用电极催化剂的制造方法，其特征在于，所述工序C是在500～1100℃的温度对所述催化剂前体组合物进行热处理，然后将所得到的热处理物进行粉碎，而得到电极催化剂的工序。

15.一种直接液体型燃料电池用电极催化剂，是通过权利要求1～14的任一项所述的制造方法得到的直接液体型燃料电池用电极催化剂，其特征在于，构成该催化剂的过渡金属元素、碳、氮和氧的原子数比即过渡金属元素：碳：氮：氧是1：x：y：z，其中，0＜x≤7、0＜y≤2、0＜z≤3。

16.一种直接液体型燃料电池用电极催化剂，是通过权利要求8所述的制造方法得到的直接液体型燃料电池用电极催化剂，其特征在于，构成该催化剂的过渡金属元素M1、过渡金属元素M2、碳、氮和氧的原子数比即过渡金属元素M1：过渡金属元素M2：碳：氮：氧是(1-a)：a：x：y：z，其中，0＜a≤0.5、0＜x≤7、0＜y≤2、0＜z≤3。

17.一种直接液体型燃料电池用催化剂层，其特征在于，含有权利要求15或16所述的直接液体型燃料电池用催化剂。

18.如权利要求17所述的直接液体型燃料电池用催化剂层，其特征在于，还含有电子传导性物质。