[发明专利]被检物质的特异性检测方法

说明书

技术领域

本发明涉及一种利用光电流特异性地检测诸如核酸、外源性内分泌干扰物和抗原等具有特异结合性的被检物质的方法，采用该方法可以很容易的发现其测定条件是否合适；本发明还涉及用于该方法的传感器单元和测定装置。

背景技术

基因诊断法作为一种对各种疾病的新型保护方法和新型诊断方法来检测和分析生物样品中的DNA被认为是可行的。为了方便、正确地检测这样的DNA，以下技术已经被提出。

已知有一种DNA的分析方法，其中待检的DNA与具有与其互补的碱基序列的且已被荧光物质标记的DNA探针杂交，检测由此产生的荧光信号(参见例如专利文献1和专利文献2)。在该方法中，通过染料的荧光对杂交产生的双链DNA的形成进行检测。在此荧光检测中，由于用探针DNA固定的多个检测点可以在同一个基板上形成，所以具有可以通过单一检测来分析多个探针DNA的特异性的优点。然而，该检测装置包括检测荧光所必需的光受体单元，其具有较大的尺寸并且昂贵，此外，双链DNA连并成单链、杂交、洗涤和荧光检测的必须用各自不同的仪器进行；因此，不能方便地进行DNA的检测。

同时，通过利用增感染料产生电能的太阳能电池已被公知(参见例如专利文献3)。该太阳能电池具有多晶金属氧化物半导体，并在其表面区域上形成广泛的增感染料层。

随着对利用太阳能电池的这一特性进行生物分析的尝试，已经提出将光激发染料所产生的光电流用于检测被检物质(生物分子，比如DNA和蛋白质)(例如，Nakamura等人,“A New Method for Detection of DNA Double Chain by Photoelectric Conversion”,Proceeding of the Japan Chemical Society,Vol.81ST,No.2(2002),p.947(非专利文献1))。

另外，在过去，本发明的部分发明人提出了一种方法，例如，在专利文献4中提出的利用光电流来特异性地检测诸如核酸、外源性内分泌干扰物和抗原等具有特异结合性的被检物质的方法。

在过去，使用了采用乙腈溶剂的电解质溶液来检测包括太阳能电池的染料敏化的光电流。在也利用染料敏化的光电流检测来检测生物分子等被检物质时，在从被检物质的反应直到光电流的检测的全部过程都在一个单一的设备中进行的情况下，即使在被检物质的反应过程中使用了水性溶剂和盐等，在光电流的检测中也要使用含有常规的非质子极性溶剂如乙腈的电解质溶液。

专利文献1:JP H07-107999A，

专利文献2:JP H11-315095A，

专利文献3:JP H01-220380A，

专利文献4:WO2007/037341A。

非专利文献1:Surface Science,Vol.24,No.11,Pp.671-676,2003。

发明内容

本发明的发明人这次发现，通过使用基于染料敏化的光电流检测来检测像生物分子这样的被检物质时，当从被检物质的反应到对光电流的检测的过程都在单一的装置中进行的情况下，以及在光电流检测中，通过使用不含非质子溶剂、即有机溶剂的电解质水溶液可以对被检物质进行令人满意的检测，所述电解质水溶液包含能够向质子溶剂和增感染料给出电子的电解质。还发现，通过使用电解质水溶液作为电解质溶液，其检测可以更加平稳地进行。本发明基于这些发现。

因此，本发明的目的是，在通过使用基于染料敏化的光电流检测来检测像生物分子这样的被检物质时提供一种检测方法，在该方法中，不但从被检物质反应到光电流检测的过程在一个单一的装置中进行，而且在光电流检测过程中使用了无需含有非质子溶剂的电解质溶液。

因此，根据本发明的用于特异性地检测被检物质的方法，其包括以下步骤：使工作电极和对电极一起与电解质介质接触，其中所述工作电极具有经探针物质固定的增感染料标记的被检物质；然后用光照射所述工作电极以引起增感染料的光激发，由此检测在工作电极和对电极之间流动的由从光激发的增感染料到工作电极之间的电子转移所产生的光电流，

其中，

所述工作电极具有通过包含电子受体物质而形成的电子受体层，所述电子受体物质能够接受响应所述增感染料的光激发而释放的电子，并且探针物质附在该电子受体层的表面上；

在单一的传感器单元中进行以下步骤：