[发明专利]多元金属氧化物负载金催化剂及其制备方法有效
| 申请号： | 201310027835.1 | 申请日： | 2013-01-25 |
| 公开（公告）号： | CN103084185A | 公开（公告）日： | 2013-05-08 |
| 发明（设计）人： | 张立红;岳义智;刘源 | 申请（专利权）人： | 天津大学 |
| 主分类号： | B01J23/89 | 分类号： | B01J23/89;B01J23/68;C10L10/00;B01D53/86;B01D53/56;B01D53/46;C01B31/20 |
| 代理公司： | 天津市杰盈专利代理有限公司 12207 | 代理人： | 王小静 |
| 地址： | 300072*** | 国省代码： | 天津;12 |
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| 摘要： | |||
| 搜索关键词： | 多元 金属 氧化物 负载 催化剂 及其 制备 方法 | ||
1.一种多元金属氧化物负载金催化剂，其特征在于，该多元金属氧化物负载金催化剂的表达式为：Au/MnD2-xGxAl1-yOn，其中，活性成分金占多元金属氧化物的质量百分比为0.1～3.0 %；
式中：D和G为具有二价金属离子的Mg、Zn、Cu、Co、Ni或Mn元素中的一种；0 ≤ x ≤ 2；0 ≤ y ＜ 0.5；4.25 ＜ n ≤ 5。
2.一种按权利要求1所述的多元金属氧化物负载金催化剂制备方法，其沉积沉淀法，其特征在于包括以下过程：
1）MnD2-xGxAl-LDHs层状前驱体的制备：
（1）将可溶性Mn(CH3COO)2·4H2O， 与二价金属盐Mg(NO3)2·6H2O、Zn(NO3)2·6H2O 、Cu(NO3)2·3H2O、Co(NO3)2·6H2O 、Ni(NO3)2·6H2O和Mn(CH3COO)2·4H2O 的其中一种或两种，以及与Al(NO3)3·9H2O按照摩尔比为1：2：1配制成总金属离子浓度为0.5～1.5 mol/L混合盐溶液；
（2）采用NaOH和Na2CO3，并按如下条件：n[CO32-]/n[M3+] = 2.0～2.5；n[OH-] /（2n[M2+]+3n[M3+]）= 1.6～2.0；OH-的浓度为1.5～6.5 mol/L；CO32-的浓度0.2～0.9 mol/L，配制混合碱溶液，上述的：n[M2+]和n[M3+]为混合盐溶液中的二价金属离子总摩尔数和三价金属离子总摩尔数；n[CO32-]和n[OH-] 分别为混合碱溶液中CO32-总摩尔数和OH-的总摩尔数；
（3）将步骤（1）制的混合盐溶液与步骤（2）制的混合碱溶液按体积比1:1
在持续剧烈搅拌的情况下并流混合，控制过程的pH值在9.0～11.0之间，得到混合沉淀浆料；将沉淀浆料在温度40～100 oC条件下继续搅拌晶化6～72 h，或将沉淀浆料移入水热反应釜中在温度80～180 oC条件下水热晶化6～72 h；再将晶化后的浆料以去离子水或者乙醇水溶液抽滤或离心洗涤至滤液为中性；最后将滤饼在温度50～150 oC烘箱中干燥6～48 h，即得多元MnD 2-xGxAl-LDHs层状前驱体；
2）氧化物载体的制备：
将步骤1）所得前驱体用玛瑙研钵研磨至无颗粒感后置于马弗炉中，以5～10 oC/min的升温速率从室温升至200～800 oC，恒温焙烧1～10 h后，随炉冷却至60 oC以下取出，得到相应的多元金属氧化物MnD2-xGxAlOn；
3）催化剂的制备
按0.1g/L的氯金酸溶液中含步骤2）制得的多元金属氧化物MnD2-xGxAlOn 1g~50g 计量，将多元金属氧化物加入氯金酸溶液中，室温搅拌至pH稳定后，继续在搅拌条件下用0.05 mol/L NaOH调节其pH值为8.0，将其转入80 oC的水浴中剧烈搅拌1 h，然后离心洗涤至滤液中无氯离子存在，将样品取出，置于120 oC烘箱中干燥过夜；将干燥后的样品置于马弗炉中，以5～10 oC/min的升温速率从室温升至400～800 oC，恒温焙烧1～5 h后，随炉冷却至60 oC以下取出，即得到所需催化剂Au/MnD 2-xGxAlOn。
3.一种按权利要求1所述的多元金属氧化物负载金催化剂制备方法，其共沉淀法，其特征在于包括以下过程：
1）MnD2-xGxAl1-yAu-LDHs层前驱体的制备：
（1）将可溶性Mn(CH3COO)2·4H2O， 与二价金属盐Mg(NO3)2·6H2O、Zn(NO3)2·6H2O 、Cu(NO3)2·3H2O、Co(NO3)2·6H2O 、Ni(NO3)2·6H2O和Mn(CH3COO)2·4H2O 的其中一种或两种，以及与Al(NO3)3·9H2O按照摩尔比为1：2：1及总金属离子浓度为0.5～1.5 mol/L的要求将它们加入1g/L 的氯金酸溶液中；配制成混合盐溶液；
（2）采用NaOH和Na2CO3，并按如下条件：n[CO32-]/n[M3+] = 2.0～2.5；n[OH-] /（2n[M2+]+3n[M3+]）= 1.6～2.0；OH-的浓度为1.5～6.5 mol/L；CO32-的浓度0.2～0.9 mol/L，配制混合碱溶液，上述的：n[M2+]和n[M3+]为混合盐溶液中的二价金属离子总摩尔数和三价金属离子总摩尔数；n[CO32-]和n[OH-] 分别为混合碱溶液中CO32-总摩尔数和OH-的总摩尔数；
（3）将步骤（1）制的混合盐溶液与步骤（2）制的混合碱溶液按体积比1:1
在持续剧烈搅拌的情况下并流混合，控制过程的pH值在9.0～11.0之间，得到混合沉淀浆料；将沉淀浆料在温度40～100 oC条件下继续搅拌晶化6～72 h，或将沉淀浆料移入水热反应釜中在温度80～180 oC条件下水热晶化6～72 h；再将晶化后的浆料以去离子水或者乙醇水溶液抽滤或离心洗涤至滤液为中性；最后将滤饼在温度50～150 oC烘箱中干燥6～48 h，即得多元MnD2-xGxAl1-yAu-LDHs层状前驱体；
2）催化剂的制备：
将上述所得前驱体用玛瑙研钵研磨至无颗粒感后，以5～10 oC/min的升温速率从室温升至400～800 oC，恒温焙烧1～10 h后，随炉冷却至60 oC以下取出，得到相应的多元金属氧化物负载金催化剂Au/MnD 2-xGxAl1-y On。
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