[发明专利]一种锂镧钛氧化合物复合固态锂离子电解质材料及其制备方法和应用

权利要求书

1.一种锂镧钛氧化合物复合固态锂离子电解质材料，其特征在于，由Li_3xLa_2/3-xTiO₃和富集在所述Li_3xLa_2/3-xTiO₃的晶界层的锆元素组成，0<x<0.16。

2.如权利要求1所述的一种锂镧钛氧化合物复合固态锂离子电解质材料，其特征在于，所述Li_3xLa_2/3-xTiO₃为Li_0.35La_0.55TiO₃或Li_0.5La_0.5TiO₃。

3.如权利要求1所述的一种锂镧钛氧化合物复合固态锂离子电解质材料，其特征在于，所述锆元素占所述锂镧钛氧化合物复合固态锂离子电解质材料质量百分数为0.217%～2.17%。

4.如权利要求1所述的一种锂镧钛氧化合物复合固态锂离子电解质材料，其特征在于，所述锆元素占所述锂镧钛氧化合物复合固态锂离子电解质材料质量百分数为1.083%。

5.一种锂镧钛氧化合物复合固态锂离子电解质材料的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：

（1）锂镧钛氧化合物制备：使用固相法或溶胶凝胶法制得Li_3xLa_2/3-xTiO₃，0<x<0.16；

（2）Li-La-Zr-O溶胶制备：以LiNO₃、La(NO₃)₃·6H₂O、ZrO(NO₃)₂·2H₂O及乙酰丙酮为原料，按照Li₇La₃Zr₂O₁₂中各元素的计量比进行配比，加入乙醇、丙酮、异丙醇、乙二醇、乙二醇独甲醚中的至少一种，制得Li-La-Zr-O溶胶；

（3）复合固态锂离子电解质材料前驱体粉体制备：取步骤（1）中制得的Li_3xLa_2/3-xTiO₃加入乙醇、丙酮、异丙醇、乙二醇、乙二醇独甲醚中的至少一种，随后加入步骤（2）中制得的Li-La-Zr-O溶胶，搅拌0.5～10小时，制得混合溶液，接着将所述混合溶液置于烘箱中于20～130℃温度下干燥2～12小时，随后于150～1000℃热处理0.5～10小时，制得复合固态锂离子电解质材料前驱体粉体；

（4）复合固态锂离子电解质材料制备：取步骤（3）中制得的复合固态锂离子电解质材料前驱体粉体，压片，在1000℃～1450℃烧结1～10小时，得到锂镧钛氧化合物复合固态锂离子电解质材料。

6.如权利要求5所述的一种锂镧钛氧化合物复合固态锂离子电解质材料的制备方法，其特征在于，所述Li_3xLa_2/3-xTiO₃为Li_0.35La_0.55TiO₃或Li_0.5La_0.5TiO₃。

7.如权利要求5所述的一种锂镧钛氧化合物复合固态锂离子电解质材料的制备方法，其特征在于，步骤（3）中按Li_3xLa_2/3-xTiO₃与Li-La-Zr-O溶胶中对应的Li₇La₃Zr₂O₁₂理论质量的质量比为9:1～99:1加入Li-La-Zr-O溶胶。

8.如权利要求5所述的一种锂镧钛氧化合物复合固态锂离子电解质材料的制备方法，其特征在于，所述干燥温度为50～80℃，所述热处理的温度为250～450℃。

9.如权利要求5所述的一种锂镧钛氧化合物复合固态锂离子电解质材料的制备方法，其特征在于，所述烧结温度为1250～1350℃。

10.一种锂镧钛氧化合物复合固态锂离子电解质材料在锂离子电池中的应用，所述锂镧钛氧化合物复合固态锂离子电解质材料由Li_3xLa_2/3-xTiO₃和富集在所述Li_3xLa_2/3-xTiO₃的晶界层的锆元素组成，0<x<0.16。