[发明专利]一种废旧锂离子电池回收再生石墨烯的方法

权利要求书

1.一种废旧锂离子电池回收再生石墨烯的方法，其特征在于，包括以下步骤：

S1、电池电极活性物质的回收：将使用石墨作为负极材料的废旧锂离子电池进行预充电或预放电处理，之后将阴阳极涂层与集流体、外包装分离开来，得到阴阳极共混物料； 

S2、插层化石墨电极材料的分离：将阴阳极共混物料烘干并粉碎后，采用物理方法将正负电极活性物质分离得到插层化石墨粉料；

S3、插层化石墨制备石墨烯：以所述插层化石墨粉料作为原料，采用氧化还原法或超声剥离法制备获得石墨烯。

2.根据权利要求1所述的废旧锂离子电池回收再生石墨烯的方法，其特征在于：

所述步骤S1中将使用石墨作为负极材料的废旧锂离子电池预放电至3V以下；

所述步骤S3包括以下步骤：将步骤S2得到的插层化石墨粉料与强氧化性物质共混氧化，制备得到氧化石墨，再通过热膨胀方式将所述氧化石墨膨化制备得到石墨烯。

3. 根据权利要求1所述的废旧锂离子电池回收再生石墨烯的方法，其特征在于：

所述步骤S1中将使用石墨作为负极材料的废旧锂离子电池充满电；

所述步骤S3包括以下步骤：将步骤S2得到的插层化石墨粉料在有机溶剂中进行超声剥离处理，然后清洗、干燥得到石墨烯。

4.根据权利要求1、2或3所述的废旧锂离子电池回收再生石墨烯的方法，其特征在于：

所述步骤S1中阴阳极涂层与集流体、外包装分离开来的步骤包括表面清洗、机械切割、清洗震荡以及过滤；

所述清洗震荡所使用的清洗液为液态碳酸酯、乙醇、丙酮中的一种或两种以上的混合物。

5.根据权利要求1、2或3所述的废旧锂离子电池回收再生石墨烯的方法，其特征在于：

所述步骤S2中将所述滤饼烘干所采用的烘烤温度为45-500℃、压力小于80 KPa、时间为30 min-20 h。

6. 根据权利要求1、2或3所述的废旧锂离子电池回收再生石墨烯的方法，其特征在于：

所述步骤S2中所述的物理方法为气流分离法。

7.根据权利要求6所述的废旧锂离子电池回收再生石墨烯的方法，其特征在于：

所述气流分离法包括以下步骤：将所述滤饼烘干并粉碎后得到的粉料从分离管中间加入，同时在分离管下端通入气流，在重力与气流吹力的共同作用下，密度大的正极活性物质颗粒下降、密度小的插层化石墨粉料上升从而实现分离的目的。

8.根据权利要求1、2或3所述的废旧锂离子电池回收再生石墨烯的方法，其特征在于：

所述物理方法为浮力分离法。

9.根据权利要求8所述的废旧锂离子电池回收再生石墨烯的方法，其特征在于：

所述物理分离方法包括以下步骤：将所述滤饼烘干并粉碎后得到的粉料加入特定溶剂中，在重力与溶剂浮力的共同作用下，密度大的正极活性物质颗粒下降、密度小的插层化石墨粉料上升从而实现分离的目的；

所述特定溶剂为水、丙酮、浓硫酸、浓硝酸中的一种或两种以上的混合物。

10. 根据权利要求2所述的废旧锂离子电池回收再生石墨烯的方法，其特征在于：

所述强氧化性物质为高锰酸钾、硫酸、硝酸、高氯酸、浓硫酸、硝酸钠、高氯酸钾中的一种或两种以上的混合物；

所述共混氧化包括以下步骤S2得到的插层化石墨粉料与强氧化性物质混合，在-10℃-10℃的低温下搅拌反应0.5-20小时；然后在30-60℃的中温下反应0.5-5小时；最后加入去离子水在90-100℃的高温下反应0.5-5小时；反应结束后将所得溶液进行过滤、洗涤，然后将得到的氧化石墨进行干燥、研磨。

11. 根据权利要求2或10所述的废旧锂离子电池回收再生石墨烯的方法，其特征在于：

所述步骤S3中通过热膨胀方式将所述氧化石墨膨化制备得到石墨烯包括以下步骤：将氧化石墨在保护气氛下置于真空管式炉中，控制管式炉内压力为1 Pa-101 KPa、温度为100℃-1000℃，使氧化石墨受热膨胀10s-12h，剥离为石墨烯；

所述保护气氛为氮气、氩气、氦气、氢气中的一种或两种以上的混合气氛。

12. 根据权利要求10所述的废旧锂离子电池回收再生石墨烯的方法，其特征在于：

所述干燥采用常压干燥、真空干燥或冷冻干燥。

13. 根据权利要求3所述的废旧锂离子电池回收再生石墨烯的方法，其特征在于：

所述步骤S3中超声剥离处理的处理时间为10s-12h，超声功率为20W-2kW，所述有机溶剂为酯类、醚类、醇类、酮类、N-甲基吡咯烷酮、N,N-二甲基甲酰胺中的一种或两种以上的混合物，所述干燥采用冷冻干燥或真空干燥。