[发明专利](U,Np)O2嬗变燃料芯块及靶件的制备工艺

说明书

技术领域

 本发明属于核燃料循环领域，是核电站所产生的高放废物的一种安全的处理方式，特别涉及一种(U,Np)O₂嬗变燃料芯块及靶件的制备工艺。

背景技术

核电站的远期风险来自于核废物的生物危害性。基于核资源有效利用、核安全及核废物处置成本考虑，国际上大多数国家均确定了乏燃料分离-嬗变（P&T）的闭式核燃料循环路线。将乏燃料中的高放次锕系元素（Np、Am、Cm等）分离出来制成靶件，利用快堆所产生的快中子进行嬗变，可以大大降低核废物的放射性。

目前中国实验快堆已经并网，乏燃料后处理中试厂也已经实现铀、钚及次锕系元素的分离。在此前提下，采用粉末冶金法将后处理分离出的次锕系元素制成燃料靶件，放入快堆进行嬗变已经具备了现实条件。

发明内容

本发明的目的是提供一种(U,Np)O₂嬗变燃料芯块及靶件的制备工艺，既确保Np分布均匀，又能有效减小操作高毒性NpO₂粉末时的个人剂量。

本发明的技术方案如下：一种(U,Np)O₂嬗变燃料芯块及靶件的制备工艺，包括如下步骤：

（1）将O/U原子比大于2.10的超化学计量UO_2+x原料粉末放入电阻炉中，x=0～1，通入纯度99.99% H₂气、加热至600℃保温4小时进行还原处理，使O/U比小于2.10；

（2）对还原处理后的接近化学计量UO₂粉末进行球磨细化，将UO₂粉末中位粒度控制在小于1μm；

（3）对球磨细化后的UO₂粉末进行机械预压、破碎过筛和滚圆造粒处理，使粉末的松装密度大于20%TD；

（4）在密封屏蔽手套箱内采用三维运动混料器对已造粒UO₂粉末和未造粒NpO₂粉末进行两步法均匀混合，UO₂与NpO₂的总质量比为95:5;第一步先将全部NpO₂与部分UO₂按照质量比1:(1～4)的比例混合5～20小时，第二步将剩余UO₂粉末与第一步混合粉末进行混合5～10小时；

（5）在手套箱内采用液压机对混合粉末进行冷压成型，成型压力300～350MPa，保压时间30～60秒，得到相对密度（即实际密度相对于理论密度的百分比）为50～55%的UO₂-5%NpO₂生坯；

（6）在手套箱内采用高温电阻炉对生坯进行无压烧结，先在1700～1750℃、＜10Pa真空烧结2～4小时，待降温至1000℃时再通入5%H₂-Ar₂混合气氛保温2小时，得到相对密度为94～96%的(U_0.95Np_0.05)O₂陶瓷芯块；

（7）在热室内将(U_0.95Np_0.05)O₂陶瓷芯块装入包壳管，经组装、焊接、充氦密封制成(U,Np)O₂靶件。

如上所述的(U,Np)O₂嬗变燃料芯块及靶件的制备工艺，步骤（1）中，将接近化学计量UO₂粉末的O/U比控制在2.04～2.08范围内。

如上所述的(U,Np)O₂嬗变燃料芯块及靶件的制备工艺，步骤（2）中，采用行星式球磨机对UO₂粉末进行球磨细化，以丙酮或无水乙醇作为球磨介质，球磨工艺的参数条件包括：转速300～350rpm、直径7mm ZrO₂球、球料质量比4:1、球磨时间30～40小时，将UO₂粉末中位粒度控制在0.6～0.9μm范围内。

如上所述的(U,Np)O₂嬗变燃料芯块及靶件的制备工艺，步骤（3）中，进行机械预压之前，向UO₂粉末中加入相对于UO₂粉末的0.1%质量的硬脂酸锌粉末。