[发明专利]一种铈基催化剂及其制备方法和在氮氧化物选择性催化还原中的应用

说明书

技术领域

本发明涉及氮氧化物选择性催化还原技术领域，更加具体地说，涉及一种选择性催化还原氮氧化物的催化剂及其制备方法。

背景技术

氮氧化物（NOx）主要包括N₂O,NO,N₂O₃,NO₂,N₂O₄等，是大气的主要污染物之一，是酸雨形成、臭氧层破坏、光化学污染的主要成因。鉴于NOx所引发的环境污染问题对人体健康和生态环境构成了巨大威胁，国家颁发了相关尾气排放标准来严格限制NOx的排放，降低NOx的排放成为了人们共同关注的话题。

选择性催化还原（SCR）目前是被人们公认为消除NOx最有效的技术之一。SCR技术是将还原剂加入到排气中，采用适合的催化剂，使NOx和还原剂发生反应，生成无毒、无害的氮气和水蒸气，从而降低NOx的排放。NH₃-SCR反应的主要方程式如下：

4NH₃+4NO+O₂→4N₂+6H₂O

4NH₃+2NO₂+O₂→3N₂+6H₂O

4NH₃+2NO+2NO₂+O₂→4N₂+6H₂O

SCR技术的关键是选择优良的催化剂。目前，商用SCR催化剂主要是负载在锐钛矿型的TiO₂上，以WO₃或MoO₃修饰的V基催化剂（Cho S M.Chem.Eng.Prog.,1994,90(1):39-45）。此类催化剂具有高活性，高选择性等特点，但活性温度介于350-450°C之间，即低温NOx消除率差。另外V₂O₅本身的毒性和该催化剂高温下较低的N₂选择性也限制了它的进一步应用。

发明内容

本发明的目的在于克服现有技术的不足，提供一种铈基催化剂及其制备方法和在氮氧化物选择性催化还原中的应用。

本发明的技术目的通过下述技术方案予以实现：

一种铈基催化剂，主要由铈钼复合氧化物组成，其中铈和钼的摩尔比例为（7/3）～（19/1）；所述铈和钼的摩尔比例优选（8/2）～（19/1）。

所述铈基催化剂还包括助剂，所述助剂为元素钴、锰或者钇，助剂与铈的摩尔比为0.02～0.05；所述助剂与铈的摩尔比优选为0.03～0.04。

上述催化剂的制备方法采用尿素共沉淀法，按照下述步骤进行：

（1）步骤1，将铈、钼的可溶性盐按照铈和钼的摩尔比例为（7/3）～（19/1），溶于去离子水中，形成金属溶液，所述铈和钼的摩尔比例优选（8/2）～（19/1）；

（2）步骤2，配置尿素的去离子水溶液，并加入步骤1配置的金属溶液中，其中尿素与金属元素（即铈钼，或者铈钼和助剂）摩尔总量的比例为4～12

（3）将步骤2后混合后的溶液升温至80—100℃保持1.5—6小时，形成沉淀后，进行过滤洗涤和干燥，得到催化剂前驱体

（4）步骤3制备的催化剂前驱体在500—700°C煅烧3—5小时，得到催化剂。

在所述步骤1中，铈、钼的可溶性盐选择选择硝酸铈、七钼酸铵，选择添加助剂的可溶性盐，硝酸钴、硝酸锰和硝酸钇，所述助剂与铈的摩尔比为0.02～0.05；所述助剂与铈的摩尔比优选为0.03～0.04。

在所述步骤1中，选择添加草酸，其与钼摩尔比为（0—1.5）：1。

在所述步骤1中，选择最终金属溶液为金属总浓度为0.5mol/L，体积为80ml。

在所述步骤2中，选择尿素溶液的体积为80ml，尿素与金属元素摩尔总量的比例为8—10，所述金属元素摩尔总量为铈和钼的摩尔总量，或者铈钼和助剂的摩尔总量。

在所述步骤3中，选择对混合后的溶液进行搅拌，例如磁力搅拌或者机械搅拌，速度选择80-150转/min；优选在90-100°C保持4.5-6小时；空气气氛100°C下干燥12小时。

在所述步骤4中，进行煅烧后选择随炉自然冷却即可，优选在500°C煅烧4小时。

在所述步骤3的干燥和步骤4的煅烧中选择常规马弗炉即可。