[发明专利]一种稀土及其氧化物改进氧化石墨的制备方法

说明书

技术领域：

本发明涉及氧化石墨的制备方法。

背景技术：

石墨烯是一种碳原子组成的二维片状结构，具有独特的电学、光学、热学、力学等各种优异的性能，是目前各个学科的研究热门材料，而氧化石墨作为化学法制备石墨烯的中间物也非常重要。由于氧化石墨是在其主体石墨层上悬挂极为丰富的极性基团，而且片层面积大，带有负电荷等特征，所以氧化石墨可以作为前驱体组装成各种膜材料或者是插层复合材料等等，从而拥有一系列磁、电、光、催化以及分子识别等性能，应用十分广泛。

氧化石墨的制备方法多数采用Brodie法，sandermaier法、以及hummers法、这三大化学氧化法都是用强质子酸处理原始石墨，形成一阶型石墨层间化合物，然后加入强氧化剂高锰酸钾等，经过低温，中温，高温三个反应阶段进行氧化，随后加入去离子水和双氧水，在经过酸洗，透析，烘干后得到氧化石墨。后来又出现了电化学氧化法，以及对三种化学氧化法的改进，从而缩短了反应周期，提高了制备效率，但制备的氧化石墨仍存在插层不完全，氧化效果不理想等缺点。

稀土具有“工业维生素”的美称。稀土本身具有优良的光电磁等物理特性，当加入到其他材料中，能够大幅度提高整体材料的质量和性能，比如，在加入钢材，铝合金，镁合金等，能提高其机械性能，而加入到磁性材料中，可以制备出高剩磁，高矫顽力和高磁能积的永磁材料，而在钢的制备过程中加入稀土金属，能起到精炼，脱硫，中和低熔点有害杂质的作用，并且可以改善刚的加工性能。基于此特点，在本发明中，制备氧化石墨的过程中加入了稀土，对于氧化石墨的制备过程产生了优良的影响。

发明内容

本发明是要解决现有方法制备的氧化石墨存在的插层不完全，氧化效果不理想的技术问题，从而提供了一种稀土及其氧化物改进氧化石墨的制备方法。

本发明的一种稀土及其氧化物改进氧化石墨的制备方法是按以下步骤进行：

一、将浓硫酸，石墨，稀土及其氧化物，高锰酸钾和硝酸钠混合均匀，加入到反应罐中，依次在低温为0～20℃下反应0.5～6h，中温为25～45℃下反应4～12h，高温为80～100℃下反应1～10h，然后加入双氧水和去离子水，得到含有酸性的氧化石墨；其中，浓硫酸，石墨，稀土及其氧化物，高锰酸钾和硝酸钠的重量比为1～50∶1∶0.01～10∶1～10∶0.5～20；石墨和双氧水的质量体积比为1g∶5～20mL；石墨和去离子水的质量体积比为1g∶70～300mL；

二、将步骤一得到的含有酸性的氧化石墨通过盐酸混合溶液洗涤3～5次，然后在温度为30～80℃下真空烘干，即得到氧化石墨；其中，盐酸混合溶液是由质量浓度为36%～38%的浓盐酸，酒精和去离子水按体积比为0.5～1.5∶0.5～1.5∶0.5～1.5的比例得到。

本发明包括以下有益效果：

1、本发明制备氧化石墨的过程中加入稀土及其氧化物，影响了氧化石墨的氧化及插层过程，稀土及其氧化物加入后，有助于加速高锰酸钾在低温下对石墨边缘的氧化过程，有利于硫酸根等含氧基团进入到碳层中，今儿在高温水解过程中，有利于含氧基团与石墨层片上碳原子相连，有利于制备高质量，层片可控的一阶插层物；

2、本发明制备氧化石墨的过程中加入稀土及其氧化物，更有利于石墨的氧化，使得在同等条件下石墨片层上悬挂更多基团，氧化更加充分。

附图说明

图1为加入稀土及其氧化物与未加入稀土及其氧化物制备的氧化石墨的XRD图；其中，1为未加入稀土及其氧化物制备的氧化石墨的XRD图，2为加入稀土及其氧化物制备的氧化石墨的XRD图；

图2为加入稀土及其氧化物和未加入稀土及其氧化物制备的氧化石墨的红外吸收曲线；其中，1为未加入稀土及其氧化物制备的氧化石墨的红外吸收曲线，2为加入稀土及其氧化物制备的氧化石墨的红外吸收曲线。

具体实施方式

具体实施方式一：本实施方式的一种稀土及其氧化物改进氧化石墨的制备方法是按以下步骤进行：

一、将浓硫酸，石墨，稀土及其氧化物及其氧化物，高锰酸钾和硝酸钠混合均匀，加入到反应罐中，依次在低温为0～20℃下反应0.5～6h，中温为25～45℃下反应4～12h，高温为80～100℃下反应1～10h，然后加入双氧水和去离子水，得到含有酸性的氧化石墨；其中，浓硫酸，石墨，稀土及其氧化物，高锰酸钾和硝酸钠的重量比为1～50∶1∶0.01～10∶1～10∶0.5～20；石墨和双氧水的质量体积比为1g∶5～20mL；石墨和去离子水的质量体积比为1g∶70～300mL；